第一作者：鄒躍

通訊作者：鮑駿，孫世剛，喬羽

通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，廈門大學(xué)

鮑駿，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)國家同步輻射實(shí)驗(yàn)室研究員，博士生導(dǎo)師。研究方向：同步輻射與自由電子激光原位實(shí)驗(yàn)技術(shù)，碳基小分子催化轉(zhuǎn)化。（信息來源：https://2011-ichem.xmu.edu.cn/info/1042/9351.htm）

孫世剛，中國科學(xué)院院士，廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。國際電化學(xué)會(huì)會(huì)士，英國皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士，獲國家杰出青年科學(xué)基金、國家自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)、教育部自然科學(xué)獎(jiǎng)一等獎(jiǎng)等。研究興趣：電催化、表界面過程，能源電化學(xué)（燃料電池，鋰離子電池），納米材料電化學(xué)。（信息來源：https://chem.xmu.edu.cn/info/1420/1269.htm）

喬羽，廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。研究方向：二次電池儲(chǔ)能體系機(jī)理研究與材料研發(fā)、電化學(xué)原位光譜、電極/電解液表界反應(yīng)機(jī)理研究。（信息來源：https://2011-ichem.xmu.edu.cn/info/1035/9611.htm）

論文速覽

高鎳層狀正極材料因其高容量和低成本優(yōu)勢，而展現(xiàn)出在高能量密度電池中應(yīng)用的巨大潛力，但它們在循環(huán)過程中遭受嚴(yán)重的結(jié)構(gòu)和界面惡化，導(dǎo)致安全風(fēng)險(xiǎn)和循環(huán)壽命降低。

本研究從Sb₂Se₃的低熔點(diǎn)注入能力中獲得靈感，提出了一種三合一策略，旨在通過在一次顆粒和二次顆粒表面涂覆、Sb摻雜以及調(diào)節(jié)一次顆粒形態(tài)為長條形和纖細(xì)形，同時(shí)實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)和界面穩(wěn)定性的加強(qiáng)。

“熔化并注入”的Sb₂Se₃在一次顆粒和二次顆粒表面發(fā)揮了防御作用，減輕了界面惡化。此外，通過Sb⁵⁺摻雜和調(diào)節(jié)一次顆粒形態(tài)，實(shí)現(xiàn)了結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的增強(qiáng)，有助于減輕顆粒破碎，最終提高了循環(huán)穩(wěn)定性。因此，Sb₂Se_3-NCM90電極顯著提高了循環(huán)性能，在4.3V下100次循環(huán)后保持了96.6%的高容量保持率，在1C/5C下500個(gè)循環(huán)后保持了80.2%的容量。

本次提出的涂層-摻雜-微結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)三合一策略為提高高鎳NCM正極材料的循環(huán)穩(wěn)定性提供了新思路，為高能量密度鋰離子電池的設(shè)計(jì)和進(jìn)步提供了創(chuàng)新思路。

圖文導(dǎo)讀

圖1：Sb₂Se_3-NCM90正極材料的微觀結(jié)構(gòu)和表面特性，包括使用HRTEM、FFT、HAADF、EDS、SEM、XPS和TOF-SIMS等多種技術(shù)手段進(jìn)行的綜合表征。

圖2：NCM90和0.3% Sb₂Se₃正極在1C電流密度下的充放電曲線，以及它們在30°C、3.0-4.3V電壓范圍內(nèi)的循環(huán)性能和平均電壓。

圖3：通過原位XRD、XANES和EXAFS技術(shù)對NCM90和Sb₂Se₃改性電極在首次充電和完全充電狀態(tài)下的結(jié)構(gòu)演變和電子結(jié)構(gòu)變化進(jìn)行的詳細(xì)分析。

圖4：通過SEM和TEM對循環(huán)后的NCM90和Sb₂Se₃電極形貌的觀察，以及通過O K邊和Ni L邊軟XAS光譜分析了電極在循環(huán)后的結(jié)構(gòu)變化，并對比了Ni K邊XANES光譜來評(píng)估電極中Ni²⁺的狀態(tài)。

圖5：NCM90和0.3% Sb₂Se₃電極在100個(gè)循環(huán)后的DRIFT光譜，以及XPS和TOF-SIMS技術(shù)用于分析正極表面的化學(xué)組成和深度分布。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Enabling the Strengthened Structural and Interfacial Stability of High-Nickel LiNi_0.9Co_0.05Mn_0.05O₂?Cathode by a Coating-Doping-Microstructure Regulation Three-In-One Strategy

期刊：Advanced Functional Materials

DOI：10.1002/adfm.202406068