第一作者：Licheng Wei，Wei Yan

通訊作者：黃小青，耿洪波，徐勇

通訊單位：廈門大學(xué)，常熟理工學(xué)院，中國科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所

本研究著眼于提高堿性氫氧化反應(yīng)（HOR）的效率，這是陰離子交換膜燃料電池（AEMFCs）的關(guān)鍵陽極反應(yīng)。針對HOR在堿性條件下動力學(xué)緩慢的問題，本工作中展示了釕錫（Ru-Sn）納米花中六方密堆積（hcp）與面心立方（fcc）相界面的強協(xié)同作用，能夠顯著提升HOR的動力學(xué)，并增強對一氧化碳（CO）的耐受性。

實驗觀察、原位表征和理論計算表明，fcc/hcp相的比例與界面協(xié)同作用有關(guān)，可以調(diào)節(jié)H的吸附能力，減弱對CO的結(jié)合強度，并降低CO氧化的能壘。優(yōu)化后的fcc_0.42 Ru-Sn/C在50 mV時表現(xiàn)出的比活性和質(zhì)量活性分別為4.9 A mg_Ru^-1和6.7 mA cm_ECSA^-2，分別是hcp Ru/C的9.8倍和7.4倍，超過了商用Pt/C和其他已報道的HOR催化劑。

此外，使用fcc_0.42 Ru-Sn/C組裝的燃料電池展示出12.46 W mg_Ru^-1的峰值功率密度（PPD），超過了目前已報道的Ru基AEMFC。

圖文導(dǎo)讀

圖1：fcc_x Ru-Sn納米花的合成方案、XRD圖譜、Rietveld精修結(jié)果、TEM圖像、尺寸分布、HRTEM圖像、IFFT圖像、FFT圖像。

圖2：不同fcc/hcp相比例的Ru-Sn/C的HOR極化曲線、不同旋轉(zhuǎn)速度下的極化曲線、Koutecky-Levich圖、Tafel圖。

圖3：Ru 3p和Sn 3d的XPS光譜、Ru和Sn K邊的XANES和EXAFS光譜、小波變換圖。

圖4：fcc_0.42 Ru-Sn/C和hcp Ru/C的H₂-TPD曲線、在KOH和KOD電解液中的HOR極化曲線。

圖5：fcc_0.42 Ru-Sn模型的差分電荷密度分布、Bader電荷分析、投影態(tài)密度（pDOS）、氫吸附吉布斯自由能。

總結(jié)展望

本研究通過調(diào)控Ru-Sn納米花中fcc和hcp相的界面協(xié)同效應(yīng)，顯著提高了堿性HOR的性能。實驗和理論計算結(jié)果表明，這種界面協(xié)同作用能夠調(diào)節(jié)Ru位點的d帶中心，減弱氫和CO的吸附能力，并促進CO氧化，從而顯著增強HOR的動力學(xué)和CO耐受性。fcc_0.42 Ru-Sn/C表現(xiàn)出的卓越活性和穩(wěn)定性，不僅超越了商業(yè)Pt/C，也為設(shè)計高效電催化劑提供了新策略。

此外，使用該材料組裝的燃料電池展現(xiàn)出的高功率密度和長期穩(wěn)定性，預(yù)示著其在實際應(yīng)用中的巨大潛力。未來的研究將進一步探索這種界面工程策略在其他催化體系中的應(yīng)用，并優(yōu)化材料的合成工藝以實現(xiàn)更大規(guī)模的生產(chǎn)和應(yīng)用。

文獻信息

標(biāo)題：Phase and Interface Engineering of a Ru-Sn Nanocatalyst for Enhanced Alkaline Hydrogen Oxidation Reaction

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D4EE02010C

黃小青，廈門大學(xué)教授、博導(dǎo)（2019-至今），國家杰出青年科學(xué)基金（2021）獲得者，研究方向：貴金屬納米材料的精準(zhǔn)制備及其電、熱、光催化應(yīng)用研究。