第一作者：Panagiotis Papangelakis，Rui Kai Miao，Ruihu Lu，Hanqi Liu，Xi Wang

通訊作者：David Sinton，王子運(yùn)，李俊

通訊單位：多倫多大學(xué)，奧克蘭大學(xué)，上海交通大學(xué)

工業(yè)煙道氣中高濃度的CO₂使這些點(diǎn)源成為可再生能源電催化CO2還原轉(zhuǎn)化為高價(jià)值產(chǎn)品。然而，普通煙道氣中的痕量SO₂會(huì)迅速且不可逆地使催化劑中毒。本研究針對(duì)工業(yè)煙氣中高濃度CO₂的電催化轉(zhuǎn)化，特別是針對(duì)煙氣中微量SO₂對(duì)催化劑的快速且不可逆的毒化問(wèn)題。

研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種聚合物/催化劑/離聚物異質(zhì)結(jié)催化劑，通過(guò)限制電化學(xué)活性位點(diǎn)附近的氫吸附來(lái)鈍化SO₂，從而實(shí)現(xiàn)高效的CO₂轉(zhuǎn)化。該系統(tǒng)在含有400 ppm SO₂的CO₂氣流中，轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)品的法拉第效率（FE）保持在50%左右，持續(xù)時(shí)間超過(guò)150小時(shí)。

此外，將這一策略擴(kuò)展到高表面積復(fù)合催化劑，實(shí)現(xiàn)了84%的法拉第效率，高達(dá)790 mA cm^–2的局部電流密度和約25%的能量效率。

圖文導(dǎo)讀

圖1：二氧化碳?xì)怏w處理。

圖2：調(diào)查SO₂中毒機(jī)制，包括不同SO₂濃度下電解稀薄CO₂（50%，與N₂平衡）的產(chǎn)物選擇性分布。

圖3：SO₂耐受性CO₂電解在改性平面Cu電極上的性能。

圖4：CO₂和SO₂共電解的改性塊狀Cu電極的結(jié)構(gòu)和性能，包括電極的制備和不同條件下的產(chǎn)物選擇性。

總結(jié)展望

本研究成功解決了工業(yè)煙氣中SO₂對(duì)CO₂還原催化劑的毒化問(wèn)題，通過(guò)創(chuàng)新的聚合物/催化劑/離聚物異質(zhì)結(jié)設(shè)計(jì)，顯著提高了催化劑的SO₂耐受性，并在含有SO₂的條件下實(shí)現(xiàn)了高效、穩(wěn)定的CO₂轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)品。

本工作不僅展示了在實(shí)際工業(yè)煙氣條件下進(jìn)行CO₂電解的可能性，而且提供了一種具有成本效益和能源效率的CO₂轉(zhuǎn)化新途徑，為實(shí)現(xiàn)工業(yè)規(guī)模的CO₂還原和利用開(kāi)辟了新的視野。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Improving the SO₂ tolerance of CO₂ reduction electrocatalysts using a polymer/catalyst/ionomer heterojunction design

期刊：Nature Energy

DOI：10.1038/s41560-024-01577-9

David Sinton，多倫多大學(xué)機(jī)械與工業(yè)工程系教授，也是加拿大能源與流體研究主席。他是氣候正能源倡議的學(xué)術(shù)主任，也是CANSTOREnergy NFRF-T 研究項(xiàng)目的主任。是加拿大機(jī)械工程學(xué)會(huì)、美國(guó)機(jī)械工程師學(xué)會(huì)、加拿大工程研究所、美國(guó)科學(xué)促進(jìn)會(huì)、加拿大工程院和加拿大皇家學(xué)會(huì)的研究員。研究領(lǐng)域?yàn)闊崃黧w，材料。

李俊，上海交通大學(xué)長(zhǎng)聘教軌副教授，研究方向?yàn)?/span>原位光譜電化學(xué)表征方法與技術(shù)，小分子催化與合成及碳捕獲利用，全電池催化系統(tǒng)集成及工程放大。

王子運(yùn)博士，新西蘭奧克蘭大學(xué)Senior Lecturer。主要研究方向包括二氧化碳電還原的理論計(jì)算、人工智能輔助多相催化設(shè)計(jì)和表面微動(dòng)力學(xué)。