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成果簡介

雙極膜（BPM）技術(shù)在能量設(shè)備中的商業(yè)化面臨的主要障礙是高電流密度下水解反應(yīng)的電壓損失。加州大學(xué)伯克利分校Shannon W. Boettcher團隊通過研究三種材料描述符，即電導(dǎo)率、微觀表面積和表面羥基覆蓋率，揭示了它們?nèi)绾斡行Э刂艬PM中水解反應(yīng)的動力學(xué)。通過優(yōu)化這些描述符和質(zhì)量負荷，他們設(shè)計了一種基于低溫合成的納米粒子SnO₂的新型地球豐富水解催化劑。該催化劑在BPM電解槽中表現(xiàn)出卓越的性能，在1.0?A?cm^?2下的水解過電壓（η_wd）為100?±?20?mV。新型催化劑在碳氫化合物質(zhì)子交換層和含氟碳基中表現(xiàn)同樣出色，為廣泛的電解、燃料電池和電滲析應(yīng)用提供了商業(yè)化途徑。相關(guān)文章以“Materials descriptors for advanced water dissociation catalysts in bipolar membranes”為題發(fā)表在Nature Materials上。

研究背景

水解反應(yīng)是一種在許多技術(shù)和電化學(xué)過程中發(fā)生的基本化學(xué)反應(yīng)。雙極膜（BPM）可以用于驅(qū)動和研究WD。它們由選擇性導(dǎo)電的聚合物陽離子交換層（CEL）和選擇性導(dǎo)電的陰離子交換層（AEL）層疊組成。在施加電流/電壓的情況下，BPM會將水解并將電能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能。BPM目前在小規(guī)模商業(yè)應(yīng)用中用于現(xiàn)場酸堿合成、金屬回收和食品加工。為了在大規(guī)模能量設(shè)備應(yīng)用中使用它們，BPM必須在高電流下運行并具有良好的電壓效率。

圖1 膜電位在雙極膜電極組件（BPMEA）中驅(qū)動水解反應(yīng)的感應(yīng)

圖文導(dǎo)讀

異相水解反應(yīng)的材料描述符

圖2 先進水解催化劑的材料設(shè)計

精確測量水解反應(yīng)的動力學(xué)和過電位并不容易。在電化學(xué)反應(yīng)中，水解反應(yīng)通常與其他反應(yīng)步驟耦合，例如堿性氫氣析出反應(yīng)，其中水是質(zhì)子源，必須解離。雙極膜（BPM）在陽離子交換層（CEL）和陰離子交換層（AEL）界面處進行水解反應(yīng)，但幾乎所有BPM的測量都是在H型電池中進行的，電池的兩側(cè)為酸、堿或鹽支持電解質(zhì)，并且在BPM外部放置了兩個參考電極，以測量極化時的名義跨膜電壓變化。

圖3 碳氫化合物和含氟碳的雙極膜中的先進水解催化劑

我們采用了一種實驗驅(qū)動的材料描述符方法，開發(fā)了具有前所未有電壓效率的先進水解催化劑和BPM。我們測量了九種催化劑粒子組成的假設(shè)材料屬性，包括電子導(dǎo)電率、氣體吸附表面積（SA）和表面羥基濃度（COH）。我們將這些屬性與水解反應(yīng)的過電壓（η_wd）進行了映射，發(fā)現(xiàn)電導(dǎo)率和SA歸一化的吸附水和羥基數(shù)量與η_wd最強相關(guān)。

基于描述符的水解催化劑設(shè)計

為了開發(fā)先進的水解催化劑，我們的分析建議應(yīng)針對具有高導(dǎo)電性和表面羥基覆蓋率的氧化物。然而，通常通過高溫工藝獲得更高的導(dǎo)電性，這會降低表面羥基覆蓋率。新的水解催化劑還應(yīng)由在強酸和強堿中具有化學(xué)穩(wěn)定性的廉價氧化物制成，因此像鉑（Pt）或半金屬氧化物如IrO₂和RuO₂可能不太可行。

考慮到這些描述符和約束條件，我們選擇了基于錫氧化物的水解催化劑。使用廉價的SnCl₄前體，我們通過在水中低溫水解合成了約3nm的SnO₂納米粒子。這些粒子具有約50倍于商業(yè)18nm SnO₂納米粉末的電導(dǎo)率（42 vs 0.8 mS m^-1），這可能是由于低溫合成路線相關(guān)的缺陷。這種3nm的SnO₂表現(xiàn)出優(yōu)異的水解活性。

BPM設(shè)備原型

圖4 先進的雙極膜水電解槽（BPMWE）和電滲析設(shè)備

新的3nm SnO₂水解催化劑使BPM達到了適合高電流密度能量設(shè)備的性能水平。使用3nm SnO₂作為水解催化劑，Co₃O₄作為氧氣析出反應(yīng)（OER）催化劑，Pt作為氫氣析出反應(yīng)（HER）催化劑，提供了比參考堿性交換膜（AEM）電解槽更好的電解性能。這是因為即使在堿性電解質(zhì)中，Pt上的HER也比在酸性電解質(zhì)中慢約100倍。

BPM水電解槽（BPMWE）在H2析出陰極提供局部酸性條件，這（1）顯著加快了動力學(xué)，（2）使陰極Pt負載減少約20倍，（3）在局部堿性陽極使用豐富的Co₃O₄及相關(guān)催化劑成為可能。這些先進的BPM還在概念驗證電滲析環(huán)境中高效工作，驅(qū)動水解反應(yīng)，酸和堿分別接觸CEL和AEL。

另一項重要應(yīng)用是使用BPM進行電滲析以生成酸和堿。通過將新的3nm SnO₂水解催化劑與不對稱pH進料結(jié)合，我們展示了在電滲析條件下驅(qū)動水解反應(yīng)的BPM，其在1.0?A?cm^?2下的ηwd約為0.16?V，比常見商業(yè)BPM低40倍。這些實驗性概念驗證設(shè)備展示了在差異pH條件下3nm SnO₂的水解催化能力。這些研究結(jié)果和高性能原型設(shè)備的展示預(yù)計將推動BPM設(shè)備在新興能源技術(shù)中的應(yīng)用創(chuàng)新，同時改善現(xiàn)有的BPM應(yīng)用。

總結(jié)展望

新型3?nm SnO₂ WD催化劑使BPM達到適合高電流密度能量設(shè)備的性能水平。利用3?nm SnO₂作為WD催化劑，Co₃O₄作為氧氣析出反應(yīng)（OER）催化劑，Pt作為氫氣析出反應(yīng)（HER）催化劑，提供了比參考堿性交換膜（AEM）電解槽更好的電解性能。BPMWE由于酸性環(huán)境中的快速HER動力學(xué)表現(xiàn)更佳。BPM的另一個重要應(yīng)用是電滲析以生成酸和堿。通過將新型3?nm SnO₂ WD催化劑與不對稱pH進料結(jié)合，我們展示了BPM在電滲析條件下的卓越WD催化能力。這些研究結(jié)果和高性能原型設(shè)備的展示預(yù)計將推動BPM設(shè)備在新興能源技術(shù)中的應(yīng)用創(chuàng)新，同時改善現(xiàn)有的BPM應(yīng)用。

文獻信息

Sasmal, S., Chen, L., Sarma, P. V., Vulpin, O. T., Simons, C. R., Wells, K. M., Spontak, R. J., & Boettcher, S. W. (2024). Materials descriptors for advanced water dissociation catalysts in bipolar membranes. Nature Materials. https://doi.org/10.1038/s41563-024-01943-8

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