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中科大/重大Nature子刊: 碘氧化還原耦合電場(chǎng)效應(yīng)，增強(qiáng)H2O2光合成

基于雙電子氧還原(2e^?ORR)反應(yīng)的光催化已經(jīng)成為制備過氧化氫(H₂O₂)的一種有前途的方法。該工藝僅依靠陽(yáng)光作為能源，反應(yīng)條件溫和，操作簡(jiǎn)單可控，無二次污染。為了尋求高效的H₂O₂生產(chǎn)，人們開發(fā)了大量有效的光催化劑。由三嗪或3-烷基三嗪?jiǎn)卧M成的石墨氮化碳(g-C₃N₄，CN)是一種很有前途的光催化劑，其具有高穩(wěn)定性、吸引人的電子結(jié)構(gòu)，并且可以很容易地在結(jié)構(gòu)上優(yōu)化。然而，大塊CN具有高電荷載流子復(fù)合效率和低2e^?ORR選擇性的缺點(diǎn)，使用基于CN的光催化實(shí)現(xiàn)高效H₂O₂生產(chǎn)的主要挑戰(zhàn)之一是光生電子經(jīng)歷反向重組的趨勢(shì)，限制了它們?cè)诠獯呋磻?yīng)中的表面參與。因此，克服這一挑戰(zhàn)對(duì)于提高H₂O₂的產(chǎn)量和激活CN基光催化的全部潛力是至關(guān)重要的。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞漢青和重慶大學(xué)陳飛等通過預(yù)光氧化在g-C₃N₄框架內(nèi)插入多種碘介質(zhì)(I^?/I₃^?)，開發(fā)了一種具有雙增強(qiáng)機(jī)制的CN基光催化劑，其中包括內(nèi)部氧化還原介質(zhì)和外部電場(chǎng)，這種巧妙的設(shè)計(jì)有效地促進(jìn)了光生載流子的解離。

結(jié)果表明，最佳的CN-KI₃-KI-MV在可見光照射下，H₂O₂產(chǎn)率高達(dá)46.40 mmol g^?1 h^?1，在400 nm處的表觀量子產(chǎn)率(AQY)為27.56%。此外，該光催化系統(tǒng)在光催化污染物降解、殺菌、有機(jī)廢液回用和連續(xù)流動(dòng)H₂O₂生產(chǎn)等領(lǐng)域成功應(yīng)用，證明了該系統(tǒng)的多功能性。當(dāng)CN-KI₃-KI-MV直接暴露在自然光下時(shí)，所構(gòu)建系統(tǒng)中產(chǎn)生H₂O₂并實(shí)現(xiàn)對(duì)RhB的高效降解，突出了其潛在的應(yīng)用前景。

結(jié)合各種原位、半原位分析和理論計(jì)算，深入了解了O₂→?O₂^?→H₂O₂途徑中涉及的潛在機(jī)制。具體而言，首先，多種碘(I^?/I₃^?)介質(zhì)減輕了電荷轉(zhuǎn)移的限制，加快了光生載流子的傳輸速率；其次，陽(yáng)離子MV與陰離子CN的結(jié)合產(chǎn)生了外部電場(chǎng)，建立了額外的電荷傳輸途徑并有效地抑制了電荷重組。得益于這些協(xié)同效應(yīng)的雙重增強(qiáng)機(jī)制，顯著提高了H₂O₂的產(chǎn)量。

綜上，這項(xiàng)研究所提出的預(yù)光氧化處理和雙電場(chǎng)的概念可以推廣到其他光催化系統(tǒng)的設(shè)計(jì)，為可持續(xù)和高效的化學(xué)合成鋪平了道路。

Circumventing bottlenecks in H₂O₂ photosynthesis over carbon nitride with iodine redox chemistry and electric field effects. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49046-x

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