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第一作者：Min Fan, Xin-Hai Meng

通訊作者：郭玉國，孟慶海

通訊單位：中國科學(xué)院化學(xué)研究所

郭玉國，研究員（二級(jí)），國科大崗位教授，博導(dǎo)，“杰青”，“國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃”首席科學(xué)家。中國科學(xué)院化學(xué)研究所研究員，課題組長，博士生導(dǎo)師，中國科學(xué)院大學(xué)，崗位教授。

孟慶海，博士，中國科學(xué)院化學(xué)研究所，副研究員；迄今在國際知名期刊累計(jì)發(fā)表論文30余篇，引用3000余次，申請(qǐng)發(fā)明專利30余項(xiàng)，其中授權(quán)10余項(xiàng)，獲得第二屆中國國際納米之星創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)大賽北京賽區(qū)二等獎(jiǎng)、全國三等獎(jiǎng)，風(fēng)樹創(chuàng)新獎(jiǎng)教金一、二等獎(jiǎng)，化學(xué)所年度優(yōu)秀職工、青年科學(xué)獎(jiǎng)特別優(yōu)秀獎(jiǎng)等。

論文速覽

持續(xù)不斷的廢舊鋰離子電池浪潮迫切需要高效回收的高價(jià)值產(chǎn)出。近年來，直接再生作為一種新的回收策略出現(xiàn)，但未能修復(fù)高度降解的多晶層狀氧化物材料的不可逆形貌和結(jié)構(gòu)損傷。

本論文針對(duì)廢舊鋰離子電池（LIBs）中高度降解的多晶LiNi_1-x-yCo_xMn_yO₂（NCM）正極材料，提出了一種固態(tài)再生循環(huán)利用的新策略。研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，廢舊正極材料表面的巖鹽相是晶體生長的內(nèi)在障礙，因其在異質(zhì)晶界的緩慢擴(kuò)散。

通過恢復(fù)層狀表面，成功將嚴(yán)重破碎的正極材料重塑為高性能的單晶顆粒。經(jīng)過150個(gè)循環(huán)測(cè)試，再生后的單晶正極材料展現(xiàn)出93.5%的容量保持率，明顯優(yōu)于再生多晶材料的61.7%。

此外，該材料在高截止電壓（4.5 V）或高溫（45°C）條件下的性能也超過了商業(yè)正極材料。這項(xiàng)工作為廢舊LIBs中高度降解正極材料的再生提供了科學(xué)見解。

圖文導(dǎo)讀

圖1：傳統(tǒng)直接再生（DR）、熔鹽輔助合成（MSAU）和固態(tài)再生（SSU）的多晶NCM正極材料回收過程的示意圖。

圖2：微裂紋的存在和結(jié)構(gòu)退化。

圖3：廢舊NCM523表面巖鹽相對(duì)單晶生長的阻礙作用。

圖4：通過優(yōu)化燒結(jié)條件獲得的再生單晶NCM523（RSC-NCM）的形貌和結(jié)構(gòu)特征。

圖5：不同樣品的初始充放電曲線、倍率性能、循環(huán)伏安（CV）曲線、循環(huán)性能以及不同條件下的電化學(xué)性能比較。

總結(jié)展望

本研究成功開發(fā)了一種固態(tài)再生策略，用于處理高度降解的多晶NCM正極材料。通過預(yù)處理步驟轉(zhuǎn)化表面巖鹽相為層狀結(jié)構(gòu)，促進(jìn)了晶粒生長和離子擴(kuò)散，實(shí)現(xiàn)了結(jié)構(gòu)和形態(tài)的更完整修復(fù)。

再生后的單晶正極材料在循環(huán)穩(wěn)定性和可逆容量方面均有顯著提升，甚至在高電壓和高溫條件下的性能也超越了原始材料。此外，該策略具有普適性，適用于不同鎳含量的NCM正極材料。這項(xiàng)工作不僅簡化了NCM正極材料的再生過程，而且為單晶NCM正極材料的合成提供了深入的理解。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Reviving Fatigue Surface for Solid-State Upcycling of Highly Degraded Polycrystalline LiNi1-x-yCoxMnyO2 Cathodes

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202405238

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/06/27/fe131f8bc9/

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