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成果簡(jiǎn)介

具有寬帶調(diào)制的類(lèi)皮膚軟光學(xué)超材料一直被用于實(shí)際應(yīng)用，如隱形和偽裝。南京大學(xué)徐凝副教授、朱嘉教授等人提出了一種基于獨(dú)特的Au納米顆粒組裝的空心柱的雙波段偽裝類(lèi)皮膚超材料(NPAHP)，該材料通過(guò)自下而上的模板輔助自組裝工藝實(shí)現(xiàn)。該雙波段偽裝超材料同時(shí)實(shí)現(xiàn)了高可見(jiàn)光吸收率(~0.947)和低紅外發(fā)射率(~0.074/0.045中/長(zhǎng)波紅外波段)，是夜間或外太空可見(jiàn)光和紅外雙波段偽裝的理想選擇。

此外，這種自組裝的超材料具有微米厚度和周期性通孔，具有優(yōu)異的皮膚樣附著力和滲透性，可以與包括人體在內(nèi)的各種表面緊密附著。最后，得益于極低的紅外發(fā)射率，皮膚狀超材料表現(xiàn)出優(yōu)異的高溫偽裝性能，輻射溫度從678降至353開(kāi)爾文。這項(xiàng)工作為具有靈活多波段調(diào)制的類(lèi)皮膚超材料的多種應(yīng)用場(chǎng)景提供了一個(gè)新的范例。

相關(guān)工作以《Self-assembled skin-like metamaterials for dual-band camouflage》為題在《Science Advances》上發(fā)表論文。這也是朱嘉教授在《Science Advances》上發(fā)表的第7篇論文。

圖文導(dǎo)讀

圖1 基于NPAHP的雙波段偽裝類(lèi)皮膚超材料的原理

本文基于獨(dú)特的Au納米顆粒組裝空心柱(NPAHP)，制造了一種具有高選擇性光譜的雙波段偽裝皮膚狀超材料(圖1A)。采用自底向上的模板輔助自組裝策略，將數(shù)十納米尺度的Au納米顆粒(NPs)沉積并結(jié)合在一起，形成數(shù)百納米尺度的微尺度空心柱，并垂直排列在具有周期性通孔的宏觀尺度金膜上。這種跨尺度的三維分層結(jié)構(gòu)使定制光學(xué)特性成為可能。

具體來(lái)說(shuō)，對(duì)于LWIR波段，納米級(jí)結(jié)構(gòu)(Au NPs和柱)可以忽略不計(jì)，光學(xué)性質(zhì)取決于基于有效介質(zhì)理論的Au的總體填充比(f)(圖1B)。而在MWIR和可見(jiàn)光波段，吸收性能分別由亞波長(zhǎng)空心柱的多次散射(圖1C)和Au NPs的局部表面等離激元共振(LSPR)雜化效應(yīng)(圖1D)主導(dǎo)。因此，通過(guò)微調(diào)分層結(jié)構(gòu)，這種基于NPAHP的超材料能夠選擇性地提高可見(jiàn)光吸收率(~0.947從0.38到0.78 μm)，同時(shí)保持低紅外發(fā)射率(~0.074/0.045為MWIR/LWIR波段)，在夜間或外層空間實(shí)現(xiàn)有效的可見(jiàn)光和紅外偽裝。

圖2 模擬不同結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的NPAHP類(lèi)皮膚材料的吸收/發(fā)射光譜

不同大小的粒子會(huì)引起LSPR雜化效應(yīng)，導(dǎo)致多個(gè)重疊的等離激元模式?？梢?jiàn)波段吸收性能與粒徑分布的關(guān)系表明，粒徑分布越寬，吸收波段越寬。如圖2A所示，單尺寸顆粒在520 nm處有一個(gè)吸收截止，而多尺寸顆粒在整個(gè)可見(jiàn)光譜上都有很高的吸收。為了抑制MWIR波段的發(fā)射率，必須精心控制顆粒組裝柱的結(jié)構(gòu)。圖2B研究了柱狀結(jié)構(gòu)(包括直徑D和高度H)對(duì)MWIR吸收/發(fā)射率的影響。結(jié)果表明，隨著柱的幾何形狀(D，H)逐漸接近亞波長(zhǎng)尺度，其對(duì)MWIR波段吸收性能的影響越來(lái)越顯著。

為了在低紅外波段保持低發(fā)射率，需要對(duì)薄膜的Au比進(jìn)行研究。在圖2C中，研究了在8~14 μm范圍內(nèi)，發(fā)射率對(duì)不同Au填充比(f)(f隨H變化)的依賴(lài)關(guān)系。結(jié)果表明，減小的Au比提高了LWIR波段的發(fā)射率。在找出相關(guān)波段的關(guān)鍵因素后，以圖2D所示的三種代表性結(jié)構(gòu)模型為基礎(chǔ)，進(jìn)行全波電磁仿真。上述模擬結(jié)果表明，基于NPAHP的分層結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)能夠分別基于Au NPs的LSPR雜化效應(yīng)、亞波長(zhǎng)尺度柱的多重散射以及宏觀系統(tǒng)的有效介質(zhì)理論，實(shí)現(xiàn)可見(jiàn)光、MWIR和LWIR波段的協(xié)同調(diào)制。

圖3 NPAHP基類(lèi)皮膚超材料的制備與表征

實(shí)驗(yàn)中，通過(guò)簡(jiǎn)單的兩步模板法制備了所需的基于NPAHP的皮膚狀超材料，包括(i)通過(guò)電子束蒸發(fā)將Au NPs沉積在陽(yáng)極氧化鋁(AAO)納米孔模板上，(ii)在NaOH溶液中蝕刻AAO模板，同時(shí)保留Au基結(jié)構(gòu)。在此過(guò)程中，AAO模板的孔徑(D)對(duì)納米結(jié)構(gòu)的操縱起著至關(guān)重要的作用，因?yàn)椴煌讖降腁AO模板的孔徑(D)不同，NPAHP的空心柱的結(jié)構(gòu)(D和H)以及顆粒的尺寸分布也不同。因此，基于不同孔徑的AAO模板(D=50、120和390 nm，標(biāo)記為AAO-50/120/390)獲得了3個(gè)樣品(標(biāo)記為NPAHP-50/120/390)。觀察到NPAHP-50呈現(xiàn)金色(圖3A)， NPAHP-120和NPAHP-390呈現(xiàn)黑色(圖3B和C)。

當(dāng)使用AAO-390模板時(shí)，由于其較大的孔徑和孔隙率，相當(dāng)一部分蒸發(fā)的Au團(tuán)簇滲透到納米孔中，相互碰撞、聚集，最終粘附在側(cè)壁上，形成緊密排列、尺寸分布較寬的NPs。因此，在蝕刻過(guò)程中，大部分Au NPs被粒子間的物理粘附所保留，形成自支撐的Au柱(D~390 nm，H~1 μm)(圖3E和H)。得益于較寬的粒徑分布，NPAHP-390獲得了0.38~0.78 μm的高吸收率(~0.974)。然而，較大的D和H以及較低的Au比導(dǎo)致了較高的紅外發(fā)射率(MWIR/LWIR波段~0.795/~0.252)(圖3J)。

對(duì)于中間態(tài)(AAO-120)，由于孔徑相對(duì)較小，分布在納米孔中的Au NPs數(shù)量較少，并且Au NPs在納米孔中的滲透深度較淺。因此，蝕刻樣品(NPAHP-120)的Au柱(D~120 nm， H~300 nm)較小，但仍具有較寬的顆粒分布(圖3F和I)，這與圖2D模擬的理想結(jié)構(gòu)模型最為相似。因此，NPAHP-120具有理想的選擇性光譜，即在可見(jiàn)光波段具有高吸收率(~0.947)，而在MWIR/LWIR波段具有低發(fā)射率(~0.074/~0.045)(圖3J)。

圖4 雙波段類(lèi)皮膚超材料的附著性和可穿戴性

除了選擇性光譜外，基于NPAHP-120的類(lèi)皮膚超材料還具有類(lèi)似皮膚的附著性和滲透性，適合偽裝的實(shí)際應(yīng)用。由于薄膜厚度超薄(~0.6 μm)，對(duì)任意表面都具有很強(qiáng)的附著力。如圖4A和B)所示，NPAHP-120基膜可以緊密附著在涂漆的不銹鋼多面體上，甚至是多面體的角區(qū)域。因此，附著的區(qū)域很好地隱藏在可見(jiàn)光和紅外探測(cè)之外。此外，在可見(jiàn)光或紅外探測(cè)器檢測(cè)時(shí)，偽裝膜可以完全包裹球形物體，使其幾乎完全隱藏在周?chē)h(huán)境中(圖4C和D)。此外，NPAHP膜與基材之間的緊密接觸和范德華效應(yīng)使NPAHP膜與基材之間具有良好的粘附性。

此外，在納米多孔AAO模板的輔助下，蝕刻樣品NPAHP-120由于其周期性通孔而具有良好的滲透性。通過(guò)水蒸發(fā)試驗(yàn)定量測(cè)定其滲透率。當(dāng)被基于NPAHP的超材料覆蓋時(shí)，水的蒸發(fā)幾乎不受影響(圖4E)。相比之下，當(dāng)覆蓋常規(guī)偽裝膜(MXene和Cu箔)時(shí)，水的蒸發(fā)受到嚴(yán)重抑制。結(jié)果表明，NPAHP基超材料具有優(yōu)異的透氣性，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于常規(guī)偽裝材料。再加上良好的附著性，基于NPAHP的類(lèi)皮膚超材料有望成為可穿戴偽裝領(lǐng)域的一種有吸引力的替代品。如圖4F所示，基于NPAHP的類(lèi)皮膚超材料能夠與人體緊密附著。這些獨(dú)特的特性很少被報(bào)道用于傳統(tǒng)的偽裝材料，但在各種偽裝場(chǎng)景中很重要。

圖5 類(lèi)皮膚超材料的高溫偽裝性能演示

如圖5A所示，P_det、P_rad和P_ref分別對(duì)T₁和ε₁的依賴(lài)關(guān)系。在這里，虛線代表理想狀態(tài)，即物體與周?chē)h(huán)境完全融合。顯然，在大多數(shù)情況下，P_det高于P_ideal，并隨T₁呈指數(shù)增長(zhǎng)，而對(duì)于低發(fā)射率的物體，P_det遠(yuǎn)小于黑體，特別是在高溫下。此外，T_r對(duì)T₁和ε₁的依賴(lài)關(guān)系直觀地表明，在保證輻射溫度的前提下，ε₁每降低0.01，允許T₁大幅度增加，特別是在低發(fā)射率區(qū)域(<0.1)(圖5B)。仿真結(jié)果表明，極低的發(fā)射率對(duì)高溫偽裝具有重要意義。

實(shí)驗(yàn)還證明了該系統(tǒng)在處理高溫目標(biāo)時(shí)具有良好的雙波段偽裝性能。視覺(jué)黑色的NPAHP-120基薄膜(包覆10納米SnO₂)(圖5C)覆蓋在不同設(shè)定溫度(373、473、573和673 K)的熱板上，紅外照片如圖5D所示。熱板(覆蓋和未覆蓋NPAHP-120)和周?chē)h(huán)境的比輻射溫度記錄在圖5E中。結(jié)果表明，覆蓋NPAHP-120膜后，探測(cè)到的溫度被高度抑制(~678 K的熱板可被探測(cè)到353k)，與周?chē)h(huán)境溫度基本一致，表明NPAHP-120膜具有優(yōu)異的高溫偽裝性能。

作者還證實(shí)了偽裝膜的高溫穩(wěn)定性。圖5F顯示在673 K下空氣退火1小時(shí)后的光譜和結(jié)構(gòu)基本保持不變。值得注意的是，雖然這種金屬NP基結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)的高可見(jiàn)光吸收率和低紅外發(fā)射率在偽裝領(lǐng)域很有吸引力，但其在高溫下的長(zhǎng)期穩(wěn)定性確實(shí)是一個(gè)挑戰(zhàn)。如果能通過(guò)原子層沉積(ALD)方法在NPAHP結(jié)構(gòu)表面涂覆更穩(wěn)定致密的氧化物材料(如HfO₂)，有望進(jìn)一步提高NPAHP結(jié)構(gòu)的高溫穩(wěn)定性。此外，有效的熱管理，如引入隔熱氣凝膠來(lái)降低偽裝材料的實(shí)際溫度，被認(rèn)為是進(jìn)一步提高NPAHP-120薄膜高溫偽裝性能的有效策略。

NPAHP-120基膜優(yōu)異的高溫偽裝性能大大拓寬了其應(yīng)用場(chǎng)景。如圖5G和H所示，該偽裝材料附著在飛機(jī)發(fā)動(dòng)機(jī)模型上，可以明顯看出，一旦覆蓋NPAHP-120基薄膜(用①標(biāo)記的位置)，視覺(jué)上呈現(xiàn)黑色，同時(shí)發(fā)動(dòng)機(jī)的輻射溫度(~674 K)可降至~353 K，表明其在軍事領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。

文獻(xiàn)信息

Self-assembled skin-like metamaterials for dual-band camouflage，Science Advances，2024.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adl1896

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