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地大Nature子刊：In2O3/Nb2O5界面上超快電子轉(zhuǎn)移，促進(jìn)CO2光還原

利用太陽光將CO₂轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的燃料已經(jīng)成為一個(gè)有前途的策略。然而，由于C=O鍵(750 kJ mol^-1)的高解離能，光還原的有效性受到催化劑上CO₂分子的化學(xué)吸附和活化的限制。因此，開發(fā)能夠活化CO₂的先進(jìn)光催化劑已經(jīng)成為CO₂還原領(lǐng)域的關(guān)鍵問題。五氧化二鈮(Nb₂O₅)是一種無毒的固體氧化物，具有高導(dǎo)帶(CB)位置和強(qiáng)大的還原能力，最近在光催化領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，吸附在Nb₂O₅上的CO₂分子與自由分子相比，在鍵長和角度上都發(fā)生了變化。此外，CO₂的兩個(gè)氧原子可以與Nb₂O₅的Nb原子形成化學(xué)鍵，這有助于激活穩(wěn)定的CO₂分子。然而，由于電子/空穴分離和電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)緩慢，Nb₂O₅表現(xiàn)出較差的光催化性能。因此，目前迫切需要開發(fā)能夠激活CO₂、促進(jìn)電荷載流子分離/轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的Nb₂O₅基異質(zhì)結(jié)，但這仍然是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的工作。

近日，中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)余家國和徐飛燕等通過將Nb₂O₅與氧化銦(In₂O₃)偶聯(lián)，設(shè)計(jì)了一種具有窄禁帶(2.9 eV)和可見光吸收的S型氧化光催化劑(In₂O₃/Nb₂O₅)。通過在同一靜電紡絲溶液中混合兩相前驅(qū)體，高溫煅燒過程中同時(shí)生成In₂O₃和Nb₂O₅。這種“一鍋法”制備方法確保了最大的相接觸，促進(jìn)了In₂O₃和Nb₂O₅之間的界面電荷轉(zhuǎn)移。

基于原位光譜表征和理論計(jì)算，In₂O₃/Nb₂O₅ S型異質(zhì)結(jié)在CO₂還原中的增強(qiáng)光催化性能可歸因于以下幾個(gè)關(guān)鍵因素：1.In₂O₃與Nb₂O₅之間的緊密相互作用；2.S型異質(zhì)結(jié)界面上的超快光電子轉(zhuǎn)移；3.Nb₂O₅ CB中的強(qiáng)光電子與In₂O₃ VB中的光生空穴的有效分離；4.納米雜化體中電荷載體的壽命延長以及5.Nb₂O₅上有效的CO₂化學(xué)吸附和活化。

因此，在光照下，In₂O₃/Nb₂O₅光催化劑在沒有任何分子共催化劑或清除劑的情況下的CO產(chǎn)率高達(dá)0.21 ?mmol g_{active sites}^–1 h^–1；加入分子共催化劑或清除劑后，CO產(chǎn)率為109.6 ?mmol g_{active sites}^–1 h^–1，同時(shí)也有少量的H₂產(chǎn)生，產(chǎn)率為3.5 mmol g_{active sites}^–1 h^–1。此外，In₂O₃/Nb₂O₅在四個(gè)循環(huán)中的CO產(chǎn)量的下降可以忽略不計(jì)，光反應(yīng)后催化劑的結(jié)構(gòu)與反應(yīng)前相比未發(fā)生明顯變化，表明In₂O₃/Nb₂O₅異質(zhì)結(jié)具有優(yōu)異的CO₂光還原穩(wěn)定性。

總的來說，該項(xiàng)工作揭示了S型異質(zhì)結(jié)界面上超快電荷轉(zhuǎn)移的機(jī)制，為異質(zhì)結(jié)光催化劑的發(fā)展提供了指導(dǎo)，并拓寬了它們在人工光合作用中的潛在應(yīng)用。

Ultrafast electron transfer at the In₂O₃/Nb₂O₅ S-scheme interface for CO₂ photoreduction. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49004-7

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