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成果簡介

在全球范圍內(nèi)，數(shù)百萬農(nóng)村家庭使用地下水飲用，不可避免的接觸到無機(jī)砷，通常是亞砷酸鹽（As(III)）。對健康保護(hù)至關(guān)重要的是，基于吸附的處理對砷酸鹽（As(V)）有效，但是對吸附較慢的As(III)無效。雖然液體氧化劑在使用上有點不切實際，但在入口點處理中被廣泛用于將As(III)預(yù)氧化為As(V)，以獲得更好的性能和節(jié)約成本。基于此，南方科技大學(xué)鄭焰講席教授和美國斯蒂文斯理工學(xué)院孟曉光教授（共同通訊作者）等人報道了二氧化錳（MnO₂）改性活性炭（一種固體氧化劑）被整合到一個使用點（point-of-use, POU）系統(tǒng)中，顆粒狀納米TiO₂作為主要吸附劑，用于兩個實際生活的測試，提供低于每升水0.01美元。

一組是在美國新澤西州的一個家庭中進(jìn)行為期4個月的測試，有效處理了4200 bed體積（~2.1 m³）地下水，As含量為69±16 μg l^?1 As（78±5% As(III)）。另一組是在中國銀川市的一個家庭中進(jìn)行為期28個月的測試，有效處理了10000 bed體積（~5.0 m³）地下水，As含量為42±21 μg l^-1（33±21%）。通過對進(jìn)水、出水和固相As、Fe和Mn進(jìn)行了仔細(xì)分析，并進(jìn)行了隨后的質(zhì)量平衡計算，闡明了As和混雜離子的去除機(jī)制。地下水基質(zhì)和過濾介質(zhì)之間的相互作用會影響性能，因此需要通過長期部署來驗證家庭As去除技術(shù)。

圖1.去除As的廚房水槽POU示意圖以及處理記錄

相關(guān)工作以《MnO₂-modified activated carbon and granular nano-TiO₂ in tandem succeed in treating domestic well water arsenic at point of use》為題在《Nature Water》上發(fā)表論文。其中，鄭焰，南方科技大學(xué)講席教授。曾任北京大學(xué)講席教授、美國紐約市立大學(xué)皇后分校環(huán)境與地球科學(xué)院助理教授至終身教授及主任、美國紐約市立大學(xué)研究生院化學(xué)部終身教授、美國紐約市立大學(xué)公共衛(wèi)生學(xué)院終身教授、聯(lián)合國兒童基金會駐孟加拉國水及環(huán)境衛(wèi)生項目專員。發(fā)表論文100多篇，內(nèi)容涉及海洋地球化學(xué)、水文地質(zhì)學(xué)、水化學(xué)分析方法、飲用水安全、環(huán)境風(fēng)險與人體健康、以及可持續(xù)發(fā)展等。在聯(lián)合國任職期間帶領(lǐng)約20人的團(tuán)隊將多年的研究成果應(yīng)用于孟加拉國地下水資源的開發(fā)，解決了200萬高砷暴露人口的飲水安全問題?，F(xiàn)任或已經(jīng)擔(dān)任過國際刊物（Environmental Health Perspective, Journal of Geochemical Exploration, Science of the Total Environment, Science Bulletin）的副主編或?qū)？骶帯?010年當(dāng)選美國地質(zhì)學(xué)會會士。

圖文解讀

當(dāng)F3超過10 μg l^-1后，在處理水中總砷濃度超過10 μg l^-1前，井水產(chǎn)量約為2.1 m³或4200 bed體積。未處理的水中As和As(III)的總濃度分別為54~92 μg l^-1和43~70 μg l^-1，其中78±5%的As為As(III)?？侫s突破前，總As、As(III)和As(V)的去除率較高，分別為96±3%、97±4%、91±3%，但隨著時間的推移，它們的去除率逐漸下降。在3.0 m³ F3后，As(III)最終突破11 μg l^-1時，總As、As(III)和As(V)去除率分別降至71%、75%和62%。

在去除As(III)失效前，處理了約10000 bed體積（~5.0 m³）的水，與總As突破一致。在為期28個月的測試中，供水有三個來源，其特征不僅是主要離子組成不同，而且As(III)和As(V)的濃度也不同。對于含有10±7 μg l^-1 As(III)的前3.12 m³進(jìn)水，POU過濾器對As(III)的去除率很高（86±10%），在5.38 m³時開始大幅下降至2%，在3.42—5.09 m³之間短暫回升至37±12%。在7.74~9.92 m³之間又短暫回升至28±7%，最后又降至≤10%。在處理容積為5.53 m³的第一次源水切換后，此時As(V)的去除率仍然很高（97%），但處理水中的As和As(III)總量開始超過10 μg l^-1。

圖2.進(jìn)水和出水成分與處理水體積的關(guān)系

在中國銀川市的28個月部署期間，納米TiO₂捕獲了約157 mg As（占總?cè)コ鼳s的77%），其中包括23 mg As(III)；在美國新澤西州的4個月部署期間，納米TiO₂捕獲了約131 mg As（占總?cè)コ鼳s的77%）。F1出水為MnO₂和As(III)反應(yīng)產(chǎn)物，As(V)和Mn(II)反應(yīng)產(chǎn)物。兩者都被納米TiO₂捕獲在F2中，導(dǎo)致As和Mn的濃度最高，As和Mn的質(zhì)量積累最多。在F2中鹽酸可提取As（18 mg kg^-1）和PO₄可以提取As（30 mg kg^-1）的小池中，As(V)分別占50±12%和43±4%。

圖3.實際性能測試

由于As相關(guān)微生物的豐度太低而無法檢測到，包括MnO₂預(yù)氧化在內(nèi)的As吸附去除可能是非生物的。在所有三個過濾器中，鐵氧化細(xì)菌的相對豐度較高表明，F(xiàn)e(II)-Fe(III)反應(yīng)可能是微生物介導(dǎo)的，涉及N和S的氧化還原反應(yīng)也是如此，在較小程度上，涉及Mn(II)-Mn(III)-Mn(IV)。

圖4.銀川市POU中微生物介導(dǎo)的Fe、N和S反應(yīng)

文獻(xiàn)信息

MnO₂-modified activated carbon and granular nano-TiO₂ in tandem succeed in treating domestic well water arsenic at point of use. Nature Water 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s44221-024-00268-9.

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