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清華Angew：調(diào)控聚合物電解質(zhì)溶劑化結(jié)構(gòu)實現(xiàn)高壓鋰電池

固體聚合物電解質(zhì)是實現(xiàn)安全、高能量密度鋰金屬電池的理想電解質(zhì)。然而，傳統(tǒng)醚基聚合物電解質(zhì)存在鋰離子電導(dǎo)率低，電化學窗口較窄等問題。

在此，清華大學王超團隊提出了一種新策略即通過將聚合物電解質(zhì)中的強 Li⁺-O（醚）相互作用、弱 Li+-O（酯）相互作用與空間位阻相結(jié)合，減少 Li+-聚合物相互作用，加強陰離子-聚合物相互作用?；诖?，作者制備了一種具有高鋰離子遷移數(shù)（0.80）和富陰離子溶劑化結(jié)構(gòu)的聚合物電解質(zhì)。結(jié)果顯示，該種聚合物電解質(zhì)具有較寬的電化學窗口（vs. Li+/Li 為 5.5 V），并與鋰金屬負極和高壓 NCM 正極兼容。該電解質(zhì)應(yīng)用于高活性材料面積負載（約 7.5 mg cm^-2）的 Li||LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂全電池可在 4.5 V 電壓下穩(wěn)定循環(huán)。

圖1. 不同聚合物電解質(zhì)及其挑戰(zhàn)示意圖

總之，該工作通過整合聚合物結(jié)構(gòu)中的強 Li+-O（醚）相互作用、弱 Li+-O（酯）相互作用和空間位阻，作者成功制備了一種具有高 Li+遷移率和寬電化學窗口的聚合物電解質(zhì)。其中，弱的 Li+-聚合物相互作用和強的陰離子-聚合物相互作用誘導(dǎo)形成了富含陰離子的溶劑化結(jié)構(gòu)。由于 Li+ 的弱溶劑化作用，在正極和負極兩側(cè)都形成了富含無機物的界面層?；诖?，該電解質(zhì)在高負載活性材料的Li||NCM523 電池在 4.5 V 高電壓下具有優(yōu)異的電池性能。因此，該工作通過調(diào)節(jié)離子-偶極相互作用，為高能量密度鋰金屬電池的聚合物電解質(zhì)設(shè)計提供了新的見解。

圖2. 電池性能

Regulating the Solvation Structure in Polymer Electrolytes for High-Voltage Lithium Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202405802

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