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研究背景

Mott絕緣體是一類具有強(qiáng)烈電子相互作用的材料，在近年來引起了廣泛的研究興趣。其中，α-RuCl₃作為一種多軌道蜂窩Mott絕緣體，由于其獨(dú)特的自旋軌道耦合、原位庫倫排斥和晶體場(chǎng)分裂等特性，成為了研究的焦點(diǎn)。多年來，科學(xué)家們一直在探索在這類復(fù)雜材料中實(shí)現(xiàn)新奇量子態(tài)的可能性。

然而，盡管我們對(duì)于Mott絕緣體的理論理解不斷深化，但是實(shí)驗(yàn)上對(duì)于這些材料內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)的認(rèn)知仍然相對(duì)有限。尤其是在摻雜的Mott絕緣體中，研究者們一直在尋找能夠直接觀察電子和空穴晶體相互作用的方法。在這一挑戰(zhàn)下，科學(xué)家們提出了使用范德瓦爾斯摻雜的方法，通過將外部材料引入到Mott絕緣體中，來調(diào)控其電子結(jié)構(gòu)。

成果簡(jiǎn)介

為了解決這一問題，新加坡國立大學(xué)呂炯教授和Kostya S. Novoselov等人在 Nature Materials上發(fā)題“Evidence for electron–hole crystals in a Mott insulator”的最新論文。本研究團(tuán)隊(duì)選擇了石墨烯作為外部材料，并將其與α-RuCl₃構(gòu)成異質(zhì)結(jié)構(gòu)。通過這種設(shè)計(jì)，他們成功地實(shí)現(xiàn)了對(duì)α-RuCl₃的非侵入式摻雜，并在實(shí)驗(yàn)中觀察到了相關(guān)電子和空穴晶體的存在。通過掃描隧道顯微鏡技術(shù)，研究團(tuán)隊(duì)能夠直接觀察到這些晶體的原子級(jí)結(jié)構(gòu)，并對(duì)其進(jìn)行了詳細(xì)的表征和分析。

最終，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，在電子摻雜的α-RuCl₃中，通過控制外部電場(chǎng)可以調(diào)控相關(guān)電子和空穴晶體的排列方式，從而為調(diào)控強(qiáng)相關(guān)材料中的量子態(tài)提供了新的思路和可能性。這一研究為我們理解復(fù)雜材料中的量子相互作用提供了重要的實(shí)驗(yàn)依據(jù)，并為開發(fā)新型量子材料和器件奠定了基礎(chǔ)。

他，復(fù)旦大學(xué)校友，手握Nature，發(fā)表第3篇Nature Materials！

資料顯示，這是呂炯教授在Nature Materials期刊上發(fā)表的第3篇文章！

研究亮點(diǎn)

（1）實(shí)驗(yàn)首次利用非侵入式范德瓦爾斯摻雜方法，從石墨烯向多軌道Mott絕緣體α-RuCl₃中引入額外的電子，實(shí)現(xiàn)了對(duì)不平衡電子-空穴晶體的觀測(cè)。通過掃描隧道顯微鏡（STM）技術(shù)，研究人員首次在這種材料中直接可視化了相關(guān)的電子-空穴晶體結(jié)構(gòu)。

（2）實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在α-RuCl₃中，通過STM觀察到了兩種不同的電荷序，分別位于較低的Hubbard能帶（LHB）和較高的Hubbard能帶（UHB）能量處。在LHB能量下，出現(xiàn)了以位點(diǎn)為中心的超晶格結(jié)構(gòu)，表明存在著富含空穴的Ru位點(diǎn)形成的空穴晶體。而在UHB能量下，觀察到了旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性破缺和鍵中心跡象，提示存在著富含電子的Ru-Ru鍵形成的電子晶體。通過對(duì)石墨烯的電荷轉(zhuǎn)移量的測(cè)量，實(shí)驗(yàn)證實(shí)了通過摻雜引入的額外電子。

（3）通過在摻雜樣品上施加電壓，實(shí)驗(yàn)人員還觀察到了UHB電荷序的晶格結(jié)構(gòu)發(fā)生變化的現(xiàn)象，這進(jìn)一步證明了電子-空穴晶體的存在，并且展示了它們對(duì)外界條件的響應(yīng)性。

圖文導(dǎo)讀

圖1. 用于STM研究G/α-RuCl₃的二維范德瓦爾斯van der Waals，vDW異質(zhì)結(jié)構(gòu)。

圖2. G/α-RuCl₃電子結(jié)構(gòu)和偏壓相關(guān)的STM圖像。

圖3. 下哈伯德帶lower Hubbard band，LHB和上哈伯德帶upper Hubbard band，UHB能量時(shí)，兩種不同的電荷序。

圖4. 載流子密度相關(guān)的上哈伯德帶UHB電荷序。

結(jié)論展望

本文的研究揭示了通過對(duì)門極調(diào)控的電子儲(chǔ)庫與相關(guān)系統(tǒng)的關(guān)聯(lián)，創(chuàng)造了一個(gè)獨(dú)特而多才多藝的平臺(tái)，用于實(shí)現(xiàn)新穎的相關(guān)量子態(tài)。與最近關(guān)注的電子-空穴晶體分布在幾十納米遠(yuǎn)的莫爾超晶格中的研究相輔相成，我們的研究揭示了在摻雜的多軌道Mott絕緣體中的相關(guān)驅(qū)動(dòng)電子和空穴晶體，允許在原子間尺度上研究相關(guān)玻色態(tài)。這為探索相關(guān)玻色相圖提供了前所未有的機(jī)會(huì)，這些圖無法通過半導(dǎo)體莫爾超晶格實(shí)現(xiàn)。在具有相關(guān)電子和空穴的多軌道蜂窩Mott絕緣體中，許多異國情調(diào)的相關(guān)玻色態(tài)可能會(huì)穩(wěn)定下來，這值得進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)和理論研究。這一研究告訴我們，在摻雜的Mott絕緣體中的多軌道效應(yīng)下，可以實(shí)現(xiàn)復(fù)雜的量子相互作用，從而推動(dòng)了相關(guān)量子物理的新進(jìn)展。

文獻(xiàn)信息

Qiu, Z., Han, Y., Noori, K. et al. Evidence for electron–hole crystals in a Mott insulator. Nat. Mater. (2024). https://doi.org/10.1038/s41563-024-01910-3

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