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?大化所Nat. Commun.: 制備富晶界Cu納米粒子，電解CO生成多碳產物

利用可再生能源驅動的電催化技術為CO等重要碳資源的催化轉化提供了一條新的途徑。CO電解是一種在環(huán)境溫度和壓力下的電催化CO加氫過程，其利用H₂O而不是H₂作為氫源，并且通過對CO分子施加負電位來消除CO₂的形成。雖然已經報道了電催化CO加氫產多碳(C₂₊)產物包括乙烯、乙酸鹽、乙醇和正丙醇的高法拉第效率(FE)，但是由于H型電解池和流動池中催化活性不足和大的歐姆電阻，導致低電流密度和能量效率，阻礙了CO電解的實際應用。此外，一小部分CO在一些催化劑上轉化為CH₄，進一步降低了反應選擇性。

為解決上述挑戰(zhàn)，中國科學院大連化物所汪國雄和高敦峰等使用零間隙堿性膜電極組件(MEA)電解槽，通過在富含晶界(GB)的Cu納米顆粒催化劑(Cu-nc)上實現(xiàn)了CO電解高效合成C₂₊產物。結果表明，CO被選擇性地還原為C₂₊產物，包括乙烯、乙醇、乙酸鹽和正丙醇，而沒有檢測到CO₂和CH₄產物。在2.78±0.01 V的低電池電壓下，C₂₊部分電流密度高達4.35±0.07 A cm^?2，并且CO的轉化速率和轉化率分別為65.1±2.3 mL min^-1和85±3%。

此外，在1.0 A cm^?2的高電流密度下，該電解槽連續(xù)運行150小時后電池電壓僅增加0.12 V，C₂₊FE略有下降，但仍高于83.6%，H₂ FE逐漸增加到16.7%，這可能是由于在穩(wěn)定性測試過程中電極緩慢浸潤。

理論計算表明，在GBs上較強的*CO吸附和較低的C-C偶聯(lián)反應能提高了C₂₊的產生和對乙烯的選擇性。此外，為了驗證使用Cu-nc催化劑大規(guī)模電解CO合成C₂₊化學品的可行性，組裝了100 cm²MEA電解槽。C₂₊ FE在100-300 A時高于92%，在400 A時降至86%，在500 A時降至73%；在施加總電流100 A (1.0 A cm^-2)下連續(xù)測試32小時，電池電壓穩(wěn)定在2.5 V左右，C₂₊ FE保持在88%以上。

本文進一步組裝了具有5個100 cm²MEA的電解槽堆，C₂₊ FE在100-200 A時高于96%，在300 A下降到84%，在400 A時下降到64% ，最高的C₂₊和乙烯生成速率分別達到118.9 mmol min^-1和1.2 L min^-1，突出了CO電解作為電化學合成C₂₊化學品的實用途徑的巨大前景。

CO electrolysis to multicarbon products over grain boundary-rich Cu nanoparticles in membrane electrode assembly electrolyzers. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49095-2

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