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?北科/山大/理化所JACS: 制備雜相金屬間化合物，用于工業(yè)電流密度下電催化HER

與單一金屬或二元固溶體合金相比，貴金屬基金屬間化合物(IMCs)的晶相可根據(jù)相圖調(diào)整化學(xué)成份和反應(yīng)溫度來調(diào)控。與固溶體合金相比，原子排列有序的IMC具有更高的負(fù)生成焓和更強(qiáng)的異原子鍵合強(qiáng)度，具有優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性，為進(jìn)一步優(yōu)化貴金屬基IMC的電子結(jié)構(gòu)和電荷輸運(yùn)性質(zhì)，構(gòu)建雜相是一個(gè)很有前途的策略。

隨著雜相的形成，由于不同組分之間強(qiáng)烈的相互作用產(chǎn)生的協(xié)同效應(yīng)，可以優(yōu)化材料的物理化學(xué)性能，促進(jìn)關(guān)鍵中間體的吸附和解吸。然而，由于不同晶相之間存在著較大的晶格錯(cuò)配，以及缺乏通過精確控制相變來構(gòu)建雜相的策略，雜相貴金屬基IMC的制備面臨著巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，北京科技大學(xué)魯啟鵬、尹海清、山東大學(xué)王安良和中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所夏靜等在還原氧化石墨烯(rGO)上，通過載體錨定熱退火策略制備了正交Ru₂Ge₃、立方RuGe和異相正交/立方Ru₂Ge₃/RuGe，并將它們用作電解水制氫的電催化劑。具體而言，根據(jù)Ru-Ge的相圖，通過調(diào)整配方和反應(yīng)溫度，可以合成兩個(gè)高純度的產(chǎn)物，即Ru₂Ge₃和RuGe；通過在相變溫度范圍內(nèi)精確調(diào)節(jié)溫度，合成了異相正交/立方Ru₂Ge₃/RuGe。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Ru₂Ge₃/RuGe在析氫反應(yīng)(HER)方面表現(xiàn)出非凡的活性，它只需要135和281 mV的過電位就能分別達(dá)到1000和3000 mA cm^-2的大電流密度，優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的貴金屬基電催化劑。同時(shí)，Ru₂Ge₃/RuGe在1000 mA cm^-2電流密度下連續(xù)運(yùn)行800小時(shí)而沒有發(fā)生明顯的活性衰減，且反應(yīng)后材料的形貌和結(jié)構(gòu)仍保持良好。

理論計(jì)算表明，在異相邊界周圍發(fā)生明顯的電荷變化，電子從Ru₂Ge₃轉(zhuǎn)移到RuGe；其次，與Ru₂Ge₃和RuGe相比，Ru₂Ge₃/RuGe的d帶中心上移，可以優(yōu)化催化劑與被吸附物種之間的吸附強(qiáng)度；最后，Ru₂Ge₃/RuGe表現(xiàn)出顯著降低的水分解能壘以及更接近零的ΔG_*H，從而改善了材料的性能。

此外，基于Ru₂Ge₃/RuGe的膜電極組件(AEM)僅需1.73 V的電池電壓就能產(chǎn)生1000 mA cm^-2的大電流密度，并能夠在該電流密度下連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行500小時(shí)，顯示出Ru₂Ge₃/RuGe在未來工業(yè)規(guī)模的制氫應(yīng)用中的巨大潛力?？偟膩碚f，該項(xiàng)工作突出了IMC催化劑中雜相結(jié)構(gòu)的顯著優(yōu)勢(shì)，為合理設(shè)計(jì)先進(jìn)的電催化劑提供了思路。

Heterophase intermetallic compounds for electrocatalytic hydrogen production at industrial-scale current densities. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c01985

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