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研究背景

通過使用外部刺激來調(diào)節(jié)材料的特性對于開發(fā)多功能智能材料至關(guān)重要，單相材料中階躍參數(shù)之間的強(qiáng)耦合構(gòu)成了實(shí)現(xiàn)精確性能控制的基礎(chǔ)。近日，北京科技大學(xué)和建剛、楊亞利等人利用第一性原理計(jì)算證明了MoBr₂O₂中極性畸變與光學(xué)性質(zhì)的超強(qiáng)耦合。

計(jì)算方法

本文中的DFT計(jì)算是使用維也納從頭算模擬包（VASP）進(jìn)行的，并使用投影增強(qiáng)波（PAW）贗勢、平面波基組和SCAN+rvv10交換關(guān)聯(lián)泛函，以及使用Γ為中心的k點(diǎn)網(wǎng)格進(jìn)行了布里淵區(qū)采樣。在結(jié)構(gòu)優(yōu)化過程中，所有結(jié)構(gòu)保持馳豫，直到每個原子上的力小于0.01eV/?。二階力常數(shù)是通過使用有限位移法計(jì)算的，并使用ISOTROPY和Bilbao進(jìn)行對稱性分析。

結(jié)果與討論

圖1 模型結(jié)構(gòu)和聲子色散譜

如圖1a所示，MoBr₂O₂在極性空間群（Cc，No.9）中結(jié)晶，并且晶體結(jié)構(gòu)由沿b和c方向排列的角共享MoBr₂O₄八面體組成，而范德華間隙沿a方向分隔MoBr₂O₄八面體。如圖1b所示，Cc和Fmm2的最高對稱結(jié)構(gòu)為I4/mmm，其中MX₂O₄八面體中的四個赤道M–O鍵相等。如圖1d所示，Cc相是沿P5（1,0,0,0）方向組合N₂⁺和沿P1（1,0）方向組合Γ₅^–而形成的，而Fmm2僅由Γ₅^–沿P3（1,1）方向生成。如圖1f所示，I4/mmm-MoBr₂O₂的聲子色散譜中存在的不穩(wěn)定聲子模式是N₂⁺和Γ₅^–。此外，P2₁am結(jié)構(gòu)可以通過沿P1（0，-1）方向組合Γ₅^–和沿P3（1，-1）方向組合X₃^–而形成，具體如圖1e所示。如圖1g所示，C2/c在Γ點(diǎn)具有不穩(wěn)定的聲子模式，即Γ₂^–模式。

圖2 能帶結(jié)構(gòu)和DTM²

如圖2所示，Cc和C2/c相的價帶最大值（VBM）和導(dǎo)帶最小值（CBM）都位于第一布里淵區(qū)的Γ點(diǎn)，但在導(dǎo)帶的底部有明顯的區(qū)別。在C2/c相中，沿Y₂–Γ–M₂方向存在平坦導(dǎo)帶，主要來源于Mo 4d_yz和Br 4p軌道，其能量低于導(dǎo)帶，后者主要來源于d_xz軌道。相反，在Cc相中，這兩個帶具有相反的能級。

圖3 光學(xué)性質(zhì)

如圖3所示，C2/c和Cc的光學(xué)吸收系數(shù)由于其低晶體對稱性而具有各向異性。在Cc相中，最強(qiáng)的吸收峰出現(xiàn)在xx方向上的380 nm處，其次是在超過320 nm的zz和yy方向上的峰。相反，在C2/c相中，在430nm處的zz方向上具有最強(qiáng)吸收峰，隨后是在590和300nm處xx和yy方向上的峰。對于xx和zz方向，Cc和C2/c之間的吸收峰偏移顯著（～200 nm）。然而，沿著yy方向的吸收峰不受影響，這表明各向異性發(fā)生了顯著變化。如圖2c，d所示，這兩個相的DTM²值明顯不同。在Cc相中，Γ點(diǎn)具有最大的DTM²值。然而在C2/c相中，Γ點(diǎn)處的DTM²比在其他點(diǎn)處的小，而最大DTM²值出現(xiàn)在Γ和Y₂之間。此外，MoBr₂O₂的雙折射與其極性畸變密切相關(guān)，導(dǎo)致C2/c和Cc相之間的顯著差異。在紅外區(qū)域，C2/c相具有明顯高于Cc相的雙折射，具體如圖3b所示。

圖4 帶隙、極性畸變和晶格常數(shù)作為光生載流子濃度函數(shù)的相對變化

如圖4a所示，隨著光生載流子數(shù)量的積累，Cc-MoBr₂O₂的帶隙呈現(xiàn)線性減小。MoBr₂O₂中的帶隙減小可歸因于帶隙與極性畸變之間的強(qiáng)耦合，具體如圖4b所示。如圖4c所示，MoBr₂O₂的d_ij可以在光照下放大，并且與沒有光照的情況（d_ij⁰）相比，當(dāng)n_ph接近0.1e/f.u.時，d₃₃可以增強(qiáng)超過10倍。如圖4d所示，MoBr₂O₂的晶格常數(shù)a和b呈現(xiàn)單調(diào)增加，而c的長度隨著n_ph的增加而顯著減小，這是因?yàn)闃O性畸變主要發(fā)生在c方向，而在光照下體積的減少通過a和b的膨脹而減輕。

結(jié)論與展望

通過施加外部電場并加熱以及強(qiáng)光照明，作者實(shí)現(xiàn)了可調(diào)諧自旋分裂、電致變色、熱致變色、光致變色和非線性光學(xué)。此外，作者還發(fā)現(xiàn)了強(qiáng)光致伸縮效應(yīng)。該工作不僅研究了在單一材料內(nèi)實(shí)現(xiàn)多階參數(shù)耦合的可行性，還為基于性能控制的綜合應(yīng)用鋪平了道路，如能量采集、信息處理和超快控制。

文獻(xiàn)信息

Zhaojun Li et.al Ultrastrong Coupling between Polar Distortion and Optical Properties in Ferroelectric MoBr₂O₂，JACS，2024

https://doi.org/10.1021/jacs.4c03296

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