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?港理工/江大AFM: Cu納米線中引入Co，串聯(lián)催化NO3?電還原為NH3

硝酸鹽電化學(xué)還原(NO₃RR)生產(chǎn)氨(NH₃)涉及許多電化學(xué)步驟，導(dǎo)致形成各種中間體和潛在的副產(chǎn)物。此外，這一過程面臨的一個(gè)重大挑戰(zhàn)是存在相互競爭的析氫反應(yīng)(HER)。考慮到HER的理論起始電位，在較大的負(fù)電位下HER變得越來越有利，從而阻礙了NO₃RR的選擇性。

因此，高效催化劑的研究進(jìn)展對于指導(dǎo)NH₃的選擇性合成具有重要意義。Cu和Cu基催化劑在NO₃RR反應(yīng)中被廣泛研究，因?yàn)镃u d軌道和NO₃^?的LUMO π *(最小未占據(jù)分子軌道)能級(jí)相似以及具有相對較低的HER活性。然而，由于相對較差的*H供應(yīng)，純Cu催化劑在從NO₃^?到NO₂^?(*NO₃→*NO₃H→*NO₂)的加氫過程具有較大能壘，直接影響反應(yīng)速率。因此，目前迫切需要設(shè)計(jì)并開發(fā)合理的方法促進(jìn)Cu基催化劑的協(xié)同效應(yīng)，進(jìn)而提高NO₃RR性能。

近日，香港理工大學(xué)安亮、張曉和江蘇大學(xué)萬陽陽等通過在泡沫Cu載體上制備CuCo支化納米線(CuCoNW/Cu foam)，開發(fā)了在Co (111)和Cu (111)上的NO₃RR串聯(lián)反應(yīng)策略。

結(jié)果表明，在NO₃^?濃度為2000 ppm (0.032 M)的靜態(tài)H型電解池中，當(dāng)電流密度為300 mA cm^?2時(shí)，CuCoNW/Cu foam的NH₃法拉第效率(FE)為91.7%，NH₃產(chǎn)率為1.28 mmol h^?1 cm^?2；還研究了從NO₃^?到NH₃的連續(xù)轉(zhuǎn)化，在200 mA cm^?2電流密度下連續(xù)電解120 min，幾乎沒有檢測到NO₂^?產(chǎn)生，表明該催化劑具有較高的NO₃RR選擇性。此外，在中性條件下，CuCoNW/Cu foam在125 mA cm^?2下的FE_NH3也高達(dá)90.2%。

一系列光譜表征和理論計(jì)算表明，當(dāng)Co (111)與Cu (111)配對時(shí)，Co (111)的引入激發(fā)了串聯(lián)催化。在Co (111)上NO₃^?的強(qiáng)吸附以及由此產(chǎn)生的從*NO₃到*NO₂的放熱變化突出了Co (111)在NO₃RR初始階段的優(yōu)越活性。隨后從*NO₂到*NO₂H的轉(zhuǎn)變，被確定為Co (111)的速率決定步驟(RDS)，但Cu (111)對該過程更有利。此外，Co(111)和Cu (111)之間的高速*NO₂遷移證明這種串聯(lián)催化的動(dòng)力學(xué)可行性。更重要的是，針對實(shí)際的NH₃生產(chǎn)，基于CuCoNW/Cu foam的流動(dòng)池在1.0 A cm^?2電流密度下的FE_NH3為90.3%；在放大樣機(jī)中，在20.0 A的電流下，實(shí)現(xiàn)了1.45 g h^?1的克級(jí)NH₃收率。

綜上，該項(xiàng)工作通過降低單個(gè)表面上RDS的ΔG來建立NO₃RR的最佳串聯(lián)途徑，為未來的催化劑設(shè)計(jì)提供了有效指導(dǎo)。

Electrochemical nitrate reduction to ammonia on CuCo nanowires at practical level. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202405179

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