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?東北師大EnSM：質(zhì)子驅(qū)動(dòng)的雙邊界面化學(xué)和電解質(zhì)結(jié)構(gòu)重塑實(shí)現(xiàn)高度可逆的鋅金屬負(fù)極

因鋅金屬負(fù)極（ZMA）具有高理論容量（5855 mAh/cm3 和820 mAh/g）、低氧化還原電位（與標(biāo)準(zhǔn)氫電極相比為-0.76 V）、無毒性、資源豐富以及成本低等優(yōu)點(diǎn)，水系鋅離子電池（AZIBs）在電網(wǎng)規(guī)模的儲(chǔ)能應(yīng)用中具有廣闊的前景。然而，鋅枝晶的形成和H₂O誘發(fā)的副反應(yīng)對(duì)AZIBs的安全性構(gòu)成了巨大威脅，并顯著限制了其進(jìn)一步的發(fā)展。

在此，東北師范吳興隆、張景萍、李文亮、謝丹等人將3-（環(huán)己胺）-1-丙磺酸（CAPS）兩性離子作為一種多功能添加劑引入到2 M ZnSO₄ 電解質(zhì)中，以同時(shí)調(diào)節(jié)鋅負(fù)極和正極的界面化學(xué)以及Zn²⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)，從而改善兩個(gè)電極的界面和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。CAPS兩性離子在ZMA表面的優(yōu)先吸附有利于構(gòu)建一個(gè)由陽離子基團(tuán)（>NH₂⁺）的靜電屏蔽效應(yīng)產(chǎn)生的陽離子保護(hù)層（CPL），從而抑制枝晶的生長。同時(shí)，CAPS兩性離子可以通過形成共軛酸堿對(duì)來自我調(diào)節(jié)雙邊界面的pH值，抑制析氫反應(yīng)和鋅負(fù)極表面的腐蝕。此外，CAPS兩性離子改變了Zn²⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)，削弱了H₂O分子的反應(yīng)活性，減少了釩元素從正極材料中的溶解。

因此，在ZnSO₄+CAPS電解質(zhì)中，Zn||Zn對(duì)稱電池獲得了出色的循環(huán)穩(wěn)定性（1 mA cm^-2, 1 mAh cm^-2, 2300 h），Zn||Cu不對(duì)稱電池循環(huán)1600次后平均庫侖效率高達(dá)99.7%。

圖1.界面表征

總之，該工作將CAPS 兩性離子充當(dāng)電解質(zhì)添加劑，用于抑制枝晶生長、副反應(yīng)和正極材料的溶解。結(jié)果表明， CAPS兩性離子可以優(yōu)先吸附在ZMA表面形成CPL，均勻化Zn²⁺沉積進(jìn)而抑制Zn枝晶生長。同時(shí)，CAPS兩性離子/質(zhì)子化可以通過接受/釋放H⁺維持ZMA和正極表面的酸堿平衡，從而有效抑制HER的發(fā)生和副產(chǎn)物的形成。

此外，CAPS兩性離子還可以通過-SO₃^?基團(tuán)和Zn²⁺之間的強(qiáng)相互作用改變初級(jí)Zn²⁺溶劑化鞘，進(jìn)一步限制副反應(yīng)。因此，CAPS兩性離子的引入使得Zn||Zn對(duì)稱電池、Zn||Cu 不對(duì)稱電池以及Zn||O_d-NH₄V₄O₁₀和 Zn||MnO₂ 全電池均表現(xiàn)出優(yōu)異的電池性能。因此，該工作從調(diào)控界面化學(xué)和電解質(zhì)溶劑化結(jié)構(gòu)的角度為實(shí)用AZIB的實(shí)現(xiàn)提供了有意義的指導(dǎo)。

圖2. 電池性能

Proton-Driven Bilateral Interfacial Chemistry and Electrolyte Structure Reconstruction Enable Highly Reversible Zinc Metal Anodes, Energy Storage Materials 2024 DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103497

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