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強(qiáng)強(qiáng)聯(lián)合！清華楊穎/浙大陸俊，最新Nature Energy：聚焦電池安全！

成果簡(jiǎn)介

電池高效的熱安全管理依賴于層間材料的導(dǎo)熱性，但目前的設(shè)計(jì)缺乏性能和安全所需的響應(yīng)性。在此，清華大學(xué)楊穎副教授和浙江大學(xué)陸俊教授等人設(shè)計(jì)了一種從熱傳導(dǎo)到隔熱狀態(tài)的高開關(guān)比的熱開關(guān)材料來(lái)解決這一困境。設(shè)計(jì)的熱開關(guān)材料的熱傳導(dǎo)溫度范圍較寬（室溫下為1.33 W m^-1 K^-1），其加熱時(shí)可在30 s內(nèi)轉(zhuǎn)變?yōu)楦魺釥顟B(tài)（100?°C時(shí)約為0.1 W m^-1 K^-1）。

結(jié)果顯示，作為4個(gè)50 Ah鎳鈷錳鋰離子電池模塊的電池間夾層時(shí)，不僅保證了正常工作條件下溫度分布均勻，更重要的是防止了80%的熱傳導(dǎo)失控，從而大大避免了電池爆炸。因此，這種熱響應(yīng)材料設(shè)計(jì)將確保高能密度電池模塊在整個(gè)使用壽命內(nèi)的安全性和高性能

相關(guān)文章以“Rapid temperature-responsive thermal regulator for safety management of battery modules”為題發(fā)表在Nature Energy上。

研究背景

大容量鋰離子電池（LIBs）在交通電氣化和大規(guī)模儲(chǔ)能中發(fā)揮著重要作用。在設(shè)計(jì)電池組時(shí)，安全性優(yōu)先于其性能。當(dāng)發(fā)生過(guò)熱時(shí)，如果對(duì)電池之間熱危害的預(yù)防措施不足，則對(duì)人們的生命構(gòu)成了極大的威脅。更糟糕的是，單個(gè)電池之間的導(dǎo)熱夾層會(huì)加劇熱失控（TR），引發(fā)TR不受控制的連鎖反應(yīng)并最終導(dǎo)致爆炸。

其中，設(shè)計(jì)導(dǎo)熱中間層的最初目的是使電池在溫度范圍內(nèi)（15~45 °C）溫度均勻，但嚴(yán)格的熱安全要求中間層具有高隔熱性，特別是對(duì)于大容量鋰離子電池組件。當(dāng)TR發(fā)生時(shí)，乘客安全疏散至少需要5分鐘，這意味著從原始電池進(jìn)行的TR傳播至少需要5分鐘。為此，對(duì)于50 Ah的Ni-Co-Mn LIBs而言，即使在對(duì)流傳熱系數(shù)為300 W m^-2 K^-1的冷卻條件下，1mm厚的電池中間層的導(dǎo)熱率必須小于0.116 W m^-1 K^-1，這大約是實(shí)際應(yīng)用中傳熱速率的四倍。對(duì)于一個(gè)100 Ah的LIB模塊，中間層的導(dǎo)熱率應(yīng)進(jìn)一步降低到0.04 W m^-1 K^-1。

實(shí)際上，良好的電化學(xué)性能需要高導(dǎo)熱性，但出于安全考慮，需要隔熱。原則上，如果~77%的熱量可以通過(guò)電池中間層隔離，則在具有四個(gè)50 Ah Ni-Co-Mn電池組中，TR的不受控制的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)將被阻止。為了解決這一困境，理想的中間層有望確保溫度分布均勻，但在發(fā)生TR時(shí)隔絕熱傳播。在這種情況下，電池中間層材料的評(píng)估標(biāo)準(zhǔn)應(yīng)考慮開關(guān)比而不是熱導(dǎo)率。

成果簡(jiǎn)介

熱調(diào)節(jié)器特性

本文通過(guò)在導(dǎo)熱二維微片之間嵌入熱響應(yīng)微球制備了熱調(diào)節(jié)器，該微球以聚甲基丙烯酸甲酯-聚丙烯腈（PMMA-PAN）共聚物為殼層，以2-甲基丙烷為核，在100-120°C下具有較大的體積膨脹特性。結(jié)果顯示，當(dāng)微球膨脹超過(guò)微球膨脹溫度時(shí)，熱傳遞回路可以被鄰近的二維層破壞（圖1a）。同時(shí)，通過(guò)冷凍鑄造和硅橡膠滲透制備熱開關(guān)材料（TSM），如圖1b所示。利用石墨烯和微球之間的親水性差異，成功地構(gòu)建交替的多層結(jié)構(gòu)。

圖1. TSM設(shè)計(jì)示意圖。

如圖2a所示，本文所制備的TSM可以折疊和扭曲，表明其具有良好的柔性。同時(shí)，SEM顯示出一個(gè)保持良好的多層結(jié)構(gòu)，石墨烯薄片聚集在微球的表面（圖2b，c），熱響應(yīng)微球在100℃下快速顯著膨脹，導(dǎo)電層解離，這也初步驗(yàn)證了TSM方案的可行性和合理性。在微球膨脹之前，TSM的熱導(dǎo)率對(duì)于確保電池在正常工作條件下的性能至關(guān)重要。

圖2：TSM的光學(xué)和SEM圖像。

當(dāng)溫度達(dá)到100°C時(shí)，中心的氣化和殼在微球中的膨脹導(dǎo)致聲子在固氣界面的反射增強(qiáng)，使得導(dǎo)熱系數(shù)降低47.8%。與最近報(bào)道的從高絕緣狀態(tài)到低絕緣狀態(tài)或高絕緣狀態(tài)到低導(dǎo)電狀態(tài)的非接觸型熱調(diào)節(jié)器相比，本文的TSM顯示了令人印象深刻的熱開關(guān)性能。從>1.0 W m^-1 K^-1（導(dǎo)電態(tài)）切換到<0.1 W m^-1 K^-1（絕緣態(tài)）的導(dǎo)熱率，可實(shí)現(xiàn)16.26的高開關(guān)比，高度匹配電池?zé)峁芾砗蚑R隔斷功能的實(shí)際需求。

圖3：TSM的熱性能和開關(guān)性能。

更安全的電池模塊演示

為了評(píng)價(jià)TSM在真實(shí)電池組中的響應(yīng)性熱開關(guān)性能。作者選擇了一個(gè)無(wú)中間層的電池模塊，作為最有效的散熱案例作為參考。如前所述，整個(gè)包裝的最大溫差應(yīng)低于5℃，以確認(rèn)正常運(yùn)行。結(jié)果顯示，TSM既展現(xiàn)了優(yōu)異的散熱性能，又可以在50秒內(nèi)減少到5℃以下，但在氣凝膠的情況下，大約需要370秒。TSM的高導(dǎo)熱系數(shù)保證了較短的響應(yīng)時(shí)間來(lái)恢復(fù)均勻的溫度，這在實(shí)際工作場(chǎng)景中可能發(fā)生過(guò)熱并危及整個(gè)電池模塊是非常理想的。

圖4：TSM的TR傳播和熱管理實(shí)驗(yàn)。

圖5：LIB模塊的TR傳播試驗(yàn)。

總的來(lái)說(shuō)，本文根據(jù)電池工作條件設(shè)計(jì)了熱開關(guān)材料（TSM），以建立溫度響應(yīng)的熱傳導(dǎo)行為。作者通過(guò)溫度敏感的TSM微球體積膨脹，來(lái)分離相鄰的二維（2D）石墨烯層，從而破壞熱傳遞回路?；谄浣Y(jié)構(gòu)，TSM的最大開關(guān)比為16.26。當(dāng)溫度達(dá)到100°C時(shí)，它可以在30 s內(nèi)從1.33 W m^-1 K^-1的導(dǎo)熱狀態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)?.1 W m^-1 K^-1的隔熱狀態(tài)，同時(shí)顯示了在電池?zé)峁芾砗蚑R預(yù)防方面的巨大潛力。當(dāng)作為50 Ah Ni-Co-MnLIB的電池中間層材料使用時(shí)，約80%的TR熱傳導(dǎo)被阻斷，TR不受控制的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)被阻止。

作者介紹

楊穎，清華大學(xué)電機(jī)系長(zhǎng)聘副教授，博士生導(dǎo)師，國(guó)家自然科學(xué)優(yōu)秀青年基金獲得者。主要從事電工新材料方面的研究工作，主持多項(xiàng)國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目。擔(dān)任High Voltage、Journal of Materials Science: Materials in Electronics、Scientific Reports等雜志編委。

陸俊?，國(guó)家級(jí)高層次人才，研究領(lǐng)域聚焦在高性能正極/負(fù)極材料、先進(jìn)表征技術(shù)、鋰金屬電池、鋰硫電池、鋰空電池、下一代電池技術(shù)以及電池回收等方面，主持或參與了儲(chǔ)能電池電極材料及其關(guān)鍵技術(shù)、催化材料設(shè)計(jì)與合成等多個(gè)研發(fā)項(xiàng)目，以通訊作者/第一作者發(fā)表SCI收錄論文超過(guò)500篇，其中包括Science、Nature及其子刊Nature Energy、Nature Nanotechnology、Nature Catalysis、Nature Review Materials、Nature Communications共計(jì)超過(guò)60篇；在2018?2022年連續(xù)入選科全球高被引科學(xué)家，尤其是2021-2022年連續(xù)在材料科學(xué)和化學(xué)雙學(xué)科領(lǐng)域入選，專利超過(guò)20項(xiàng)；擔(dān)任ACS Applied Materials & Interfaces副主編，電化學(xué)協(xié)會(huì)（ECS）電池分部成員，國(guó)際電化學(xué)能源科學(xué)院副委員和董事會(huì)委員，榮獲電化學(xué)能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換領(lǐng)域內(nèi)20多項(xiàng)重要獎(jiǎng)勵(lì)，包括全球百大科技研發(fā)獎(jiǎng)（2019, R&D 100 Award，即美國(guó)科技界的“奧斯卡”創(chuàng)新獎(jiǎng)）、美國(guó)電化學(xué)會(huì)電池分會(huì)技術(shù)獎(jiǎng)（Battery Division Technology Award, ECS, 2022）、美國(guó)化學(xué)會(huì)能源與燃料部（ENFL）電化學(xué)儲(chǔ)能杰出研究員獎(jiǎng)（2022）、國(guó)際電池材料協(xié)會(huì)（IBA）杰出研究獎(jiǎng)（2022）。

文獻(xiàn)信息

Jing Wang, Xuning Feng, Yongzheng Yu, Hai Huang, Mengting Zheng, Yunkai Xu, Junxiu Wu, Ying Yang, Jun Lu,?Rapid temperature-responsive thermal regulator for safety management of battery modules, Nature Energy, https://doi.org/10.1038/s41560-024-01535-5

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