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?西交Angew：長(zhǎng)壽命低N/P比鋅離子電池中Zn2+擴(kuò)散行為

水系鋅離子電池（AZIBs）因具有高的安全性、可靠性、環(huán)境友好性和成本效益而備受關(guān)注。然而，鋅枝晶生長(zhǎng)會(huì)引起較差的可逆性，嚴(yán)重時(shí)會(huì)引發(fā)電池短路，這是水系鋅離子電池商業(yè)化進(jìn)程的主要障礙。

在此，西安交通大學(xué)丁書江團(tuán)隊(duì)首次提出了一種自發(fā)級(jí)聯(lián)優(yōu)化策略來(lái)調(diào)節(jié)Zn²⁺的遷移擴(kuò)散行為。具體而言，作者在鋅負(fù)極上原位構(gòu)建了具有分離重建特性的界面層。在該層中，易溶性聚環(huán)氧乙烷（PEO）可以自發(fā)地分離到本體電解質(zhì)中，并削弱H₂O和Zn²⁺之間的優(yōu)先配位，從而實(shí)現(xiàn)初步優(yōu)化。

同時(shí)，難溶性聚合-4-丙烯酰嗎啉（PACMO）在鋅負(fù)極上重構(gòu)為具有豐富親鋅位點(diǎn)的疏水花狀陣列，進(jìn)一步引導(dǎo)Zn²⁺的去溶劑化和均勻擴(kuò)散，實(shí)現(xiàn)二次優(yōu)化。級(jí)聯(lián)優(yōu)化有效地調(diào)節(jié)了Zn²⁺的遷移擴(kuò)散行為，鋅負(fù)極的枝晶生長(zhǎng)和副反應(yīng)可以忽略不計(jì)，穩(wěn)定性顯著提高。

圖1. 界面表征

總之，該工作提出了一種新穎的自發(fā)級(jí)聯(lián)優(yōu)化策略并證明了其通過逐層優(yōu)化實(shí)現(xiàn)了高性能ZIB。在一次優(yōu)化中，易溶性較好的PEO進(jìn)入電解液，削弱Zn²⁺與H₂O之間的優(yōu)先配位，有效實(shí)現(xiàn)了Zn²⁺配位環(huán)境的調(diào)控，維持了電解液pH穩(wěn)定。在隨后的二次優(yōu)化中，將難溶性PACMO在Zn負(fù)極上重構(gòu)為疏水性花狀陣列，其具有疏水性和豐富的親鋅位點(diǎn)，可以進(jìn)一步對(duì)Zn²⁺進(jìn)行去溶劑化，并有效均勻化Zn²⁺通量。通過級(jí)聯(lián)優(yōu)化策略，有效調(diào)控Zn²⁺的遷移傳輸行為，實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的Zn負(fù)極。

基于此，PAPE@Zn對(duì)稱電池、PAPE@Zn//NH₄⁺-V₂O₅全電池以及使用 PAPE(@Zn) 進(jìn)一步組裝的軟包電池均表現(xiàn)出優(yōu)異性能。因此，ZlBs 的循環(huán)性能和穩(wěn)定性可以通過自發(fā)級(jí)聯(lián)優(yōu)化顯著提高了,即該策略為 AZIB 的下一步實(shí)際應(yīng)用開辟了新的途徑。

圖2. 電池性能

Regulating Zn2+ Migration-Diffusion Behavior by Spontaneous Cascade Optimization Strategy for Long-Life and Low N/P Ratio Zinc Ion Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202407194

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