第一作者：Jian Zhou, Liangliang Xu

通訊作者：黃明華，韓仲康

通訊單位：中國海洋大學(xué)，浙江大學(xué)

黃明華，中國海洋大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師，德國洪堡學(xué)者，山東省優(yōu)秀研究生導(dǎo)師，中國海洋大學(xué)最美教師。Nano Research編委、Green Carbon和Rare Metals青年編委。目前致力于將國家重大需求與應(yīng)用基礎(chǔ)研究相結(jié)合，以國家 “雙碳”目標(biāo)及海洋新能源開發(fā)需求為導(dǎo)向，結(jié)合青島海洋特色優(yōu)勢，重點(diǎn)研究電解（海）水制氫和燃料電池、海水電池等關(guān)鍵材料與技術(shù)，旨在解決清潔氫能開發(fā)與利用領(lǐng)域中貴金屬Pt關(guān)鍵核心材料的卡脖子問題。

韓仲康，現(xiàn)任浙江大學(xué)材料學(xué)院“百人計(jì)劃”研究員，博士生導(dǎo)師。2018年在中國科學(xué)院大學(xué)取得博士學(xué)位，之后分別在德國馬普協(xié)會(huì)Fritz-Haber-Institute和俄羅斯斯科科爾沃研究中心進(jìn)行博士后研究。2022年4月加入浙江大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院材料物理研究所。研究興趣集中在通過多尺度計(jì)算模擬結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)智能設(shè)計(jì)先進(jìn)材料，在真實(shí)反應(yīng)條件下研究材料表界面結(jié)構(gòu)的演變規(guī)律、結(jié)構(gòu)相圖以及相變過程。

論文速覽

在金屬有機(jī)骨架（MOF）催化劑的合理設(shè)計(jì)中，開發(fā)易于訪問和解釋的描述符是關(guān)鍵但具有挑戰(zhàn)性的。本研究提出了一種直觀且物理可解釋的活性描述符，用于析氧反應(yīng)（OER）的催化劑設(shè)計(jì)。

通過人工智能（AI）數(shù)據(jù)挖掘中的子群發(fā)現(xiàn)（SGD）方法，從雙金屬Ni基金屬-有機(jī)骨架（MOFs）的數(shù)據(jù)集中提取出d帶中心、Ni的e_g態(tài)缺失電子數(shù)、取代過渡金屬原子的電離能和e_g態(tài)電子數(shù)，這些特征被揭示為優(yōu)異OER催化劑的關(guān)鍵因素。

通過AI分析含有3-5d過渡金屬和13種有機(jī)連接體的MOFs數(shù)據(jù)集得到描述符，有助于在分子軌道層面深入理解結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系。該描述符已在11種基于鎳的MOFs上進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。結(jié)合SGD、物理洞察和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，本工作提供了一種高效篩選基于MOF的OER催化劑的方法，同時(shí)為催化機(jī)制提供了全面的理解。

圖文導(dǎo)讀

圖1：不同摻雜劑和連接體的Ni-TM-MOFs的計(jì)算過電位（η），以及OER過程中關(guān)鍵中間體（OH*, O*, OOH*）的結(jié)合能。

圖2：通過SGD方法獲得的數(shù)據(jù)樣本分布。

圖3：低溫條件下雙金屬Ni基MOFs的合成方案。

圖4：Ni-MOF、Ni₃Fe₁-MOF、Ni₃Co₁-MOF、Ni₃Zn₁-MOF和RuO₂的線性掃描伏安曲線（LSV），以及不同Ni/Fe摻雜比例的MOF樣品的LSV曲線和過電位。

圖5：不同連接體的Ni₃Fe₁-MOFs的LSV曲線、晶體結(jié)構(gòu)和計(jì)算的反應(yīng)路徑吉布斯自由能分布。

總結(jié)展望

本研究成功地通過結(jié)合人工智能數(shù)據(jù)挖掘子群發(fā)現(xiàn)方法和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，構(gòu)建了一種簡單且可解釋的物理描述符，用于理解和預(yù)測金屬-有機(jī)骨架（MOFs）在OER中的催化活性。研究不僅為高效MOF基催化劑的合理設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)，還提供了對(duì)MOFs催化OER的物理因素的全面物理洞察。

特別是，研究中發(fā)現(xiàn)的Ni₃Fe₁-MOF展現(xiàn)出超低的過電位和顯著的長期穩(wěn)定性，證明了數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)研究工作流程在闡明催化機(jī)制方面的潛力，并為系統(tǒng)催化劑設(shè)計(jì)提供了重要價(jià)值。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Interpretable Data-Driven Descriptors for Establishing the Structure-Activity Relationship of Metal-Organic Frameworks Toward Oxygen Evolution Reaction

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202409449