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南京大學(xué)「國家級(jí)青年人才」聯(lián)手「院士」團(tuán)隊(duì)，新發(fā)Nature Synthesis！

第一作者：Yanming Cai

通訊作者：朱文磊，林躍河

通訊單位：南京大學(xué)，華盛頓州立大學(xué)

朱文磊，教授，江蘇特聘教授，博士生導(dǎo)師，國家級(jí)青年人才計(jì)劃入選者，主持國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目，主持江蘇省青年基金等。研究領(lǐng)域：基于減污降碳的光/電化學(xué)轉(zhuǎn)化、溫室氣體資源化、表界面分析化學(xué)、碳中和與智慧能源。（信息來源：https://hjxy.nju.edu.cn/szdw/hjgcx/js/20210814/i204911.html）

林躍河，博士，美國華盛頓州立大學(xué)終身教授，美國醫(yī)學(xué)與生物工程院(AIMBE) 院士，美國國家發(fā)明院 (NAI) 院士, 美國科學(xué)發(fā)展協(xié)會(huì)AAAS Fellow，英國皇家化學(xué)會(huì) (RSC) Fellow，電化學(xué)會(huì) (ECS) Fellow，華盛頓州科學(xué)院院士。林躍河教授致力于新型納米生物電化學(xué)傳感設(shè)備及納米材料用于生物醫(yī)學(xué)診斷及藥物遞送，設(shè)計(jì)功能納米材料探索其在能源和環(huán)境中的應(yīng)用。

論文速覽

聚焦CO₂電還原反應(yīng)（CO₂RR）一步選擇性轉(zhuǎn)化為乙酸和丙醇，對(duì)于實(shí)現(xiàn)碳中和具有重要意義。本研究報(bào)道了一種自增壓納米級(jí)膠囊催化劑，通過選擇性封裝創(chuàng)造銅催化劑周圍的高壓CO中間體環(huán)境。通過微觀動(dòng)力學(xué)模型、¹³CO₂/¹²CO共饋實(shí)驗(yàn)和原位拉曼光譜學(xué)驗(yàn)證，確認(rèn)了獨(dú)特的CO-CO₂耦合路徑的參與，該路徑僅在高CO中間體壓力下啟動(dòng)。

因?yàn)镃OCO₂*的動(dòng)力學(xué)和能量優(yōu)勢(shì)，該路徑有利于乙酸生產(chǎn)。乙酸的法拉第效率（FE）達(dá)到38.5%±2.2%（是沒有封裝時(shí)的8倍），乙酸局部電流密度為328±19 mA cm^-2，超過了之前CO₂RR催化劑的性能。

原位研究顯示，納米級(jí)膠囊催化劑內(nèi)的CO壓力可以達(dá)到8±3 bar。此外，以CuI衍生核的自增壓納米膠囊催化劑可以將CO₂還原成丙醇，法拉第效率為25.7%±1.2%，轉(zhuǎn)化率為155±3 mA cm^-2。

圖文導(dǎo)讀

圖1：自增壓納米膠囊催化劑的設(shè)計(jì)。

圖2：通過DFT和微觀動(dòng)力學(xué)模型計(jì)算，揭示CO-CO₂耦合路徑的反應(yīng)機(jī)理。

圖3：在¹³CO₂/¹²CO共饋條件下，CO-CO₂耦合路徑的機(jī)理研究。

圖4：自增壓納米膠囊催化劑的結(jié)構(gòu)和組成分析。

圖5：Cu@CS-P自增壓納米膠囊催化劑在CO₂RR中的性能。

圖6：原位拉曼光譜圖，揭示CO-CO₂耦合路徑下的中間體。

圖7：其他自增壓納米膠囊催化劑的CO₂RR性能。

總結(jié)展望

本研究的亮點(diǎn)在于開發(fā)了新型的自增壓納米膠囊催化劑，該催化劑通過創(chuàng)造高壓CO中間體環(huán)境，顯著提高了CO₂電還原至乙酸和丙醇的效率。

研究數(shù)據(jù)顯示，乙酸的法拉第效率高達(dá)38.5%±2.2%，局部電流密度達(dá)到328±19 mA cm^-2，而丙醇的法拉第效率為25.7%±1.2%，轉(zhuǎn)化率為155±3 mA cm^?2。

結(jié)果表明，自增壓納米膠囊催化劑在提高CO₂RR性能方面具有巨大的潛力，為實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)提供了新的可能性。未來的研究可以進(jìn)一步優(yōu)化催化劑的設(shè)計(jì)，探索更廣泛的應(yīng)用場(chǎng)景。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Self-pressurizing nanoscale capsule catalysts for CO₂ electroreduction to acetate or propanol

期刊：Nature Synthesis

DOI：10.1038/s44160-024-00552-2

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/06/13/9197497703/

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