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?中科大談鵬/龔莉莉EnSM：硅碳電池在低溫下的循環(huán)穩(wěn)定性

為了推進(jìn)鋰離子電池在低溫下的應(yīng)用，人們?cè)陔娊庖骸㈦姌O材料、電極結(jié)構(gòu)等方面分別做出了改進(jìn)，此外通過(guò)調(diào)整電池充放電策略和預(yù)熱等方式也被證明可以改善電池的低溫性能。但是前者巨大的生產(chǎn)成本限制了其商業(yè)應(yīng)用，而后者并未在根本上推動(dòng)電池技術(shù)的革新。

在此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)談鵬、龔莉莉等人發(fā)現(xiàn)相比傳統(tǒng)石墨電池，硅/碳混合（Si/C）電池在-20 ℃具有更好的循環(huán)穩(wěn)定性、容量利用率和倍率性能。電化學(xué)分析揭示了Si的添加會(huì)改善電池的低溫動(dòng)力學(xué)性能，此外Si更高的電位平臺(tái)提高了負(fù)極整體電位，熱力學(xué)上阻止了負(fù)極的析鋰電位。

通過(guò)表征對(duì)Si/C負(fù)極低溫循環(huán)下的微觀形貌和界面特性做了詳細(xì)分析,證明了Si在低溫下顯著的膨脹現(xiàn)象和更厚的固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）。相較于Si膨脹問(wèn)題，析鋰是導(dǎo)致低溫下電池快速衰減的主要因素，Si的添加抑制了負(fù)極析鋰從而促進(jìn)了電池低溫下優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. 動(dòng)力學(xué)特性比較

總之，該工作證明了Si/C混合負(fù)極電池在LT(-20°C)循環(huán)過(guò)程中意想不到的優(yōu)越性能。通過(guò)電化學(xué)測(cè)試、表征技術(shù)和數(shù)值模擬，研究了硅/碳電池的改進(jìn)機(jī)理和主要退化因素，并提出了硅/碳電池在極端低溫條件下的混合策略。與石墨電池相比，15Si電池表現(xiàn)出更好的可逆性(CE在循環(huán)10次時(shí)100.10%)、可用容量(1.1 mAh)和穩(wěn)定性(50次循環(huán)衰減10%)。Si的加入抑制了LT時(shí)的析鋰反應(yīng)，增強(qiáng)了Li的擴(kuò)散，提高了電池的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)性能。

此外，Si膨脹和相應(yīng)的 SEI 增長(zhǎng)在 LT 下仍然很明顯?；诮y(tǒng)計(jì)和數(shù)值模擬發(fā)現(xiàn)，與原始15 μm石墨與10 μm Si混合相比，隨著Si含量從10%、20%增加到40%，最大Si尺寸分別變?yōu)?2、14和15 μm。因此，Si尺寸增加引起的不穩(wěn)定性與Si含量增加帶來(lái)的性能增加之間的相互關(guān)系仍需要深入分析。

圖2. LT修飾機(jī)制

Unexpected Stable Cycling Performance at Low Temperatures of Li-ion Batteries with Si/C Anodes， Energy Storage Materials 2024 DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103216

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