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Nat. Catal.: 精確分析氫吸附峰,確定Pt催化劑上HER以邊緣位點為主

Nat. Catal.: 精確分析氫吸附峰,確定Pt催化劑上HER以邊緣位點為主
析氫反應(HER)對于基礎電化學研究和綠色制氫都具有重要意義。鉑(Pt)具有最佳的氫結合能,是最有效的HER催化劑。Pt表面的HER是以吸附氫為主要反應中間體的多步電化學反應,特別是在酸性電解質中。大多數(shù)典型的Pt催化劑,特別是先進的納米催化劑設計,具有多個吸附位點,可能顯示出不同的HER活性。因此,確定主要的活性位點和理解它們在HER中的作用對于合理的催化劑設計至關重要。
Nat. Catal.: 精確分析氫吸附峰,確定Pt催化劑上HER以邊緣位點為主
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近日,加利福尼亞大學洛杉磯分校段鑲鋒、黃昱加州理工學院William A. Goddard III等利用具有明確(100)和(111)面及它們之間邊緣位點的超薄Pt納米線(PtNWs),使用最近開發(fā)的電輸運光譜(ETS)直接探測在Pt表面上的氫吸附,揭示了兩個不同的氫吸附峰: 一個與欠電位沉積H(HUPD)一致,另一個與導致HER電流快速增加的過電位沉積H(HOPD)一致。
在具有(111)和(100)面以及相應的邊緣位置的PtNW上進行了反應力場(ReaxFF)計算,將兩個吸附峰解卷積成臺階和邊緣位點上的氫吸附,0.20 VRHE處的HUPD峰值應于氫吸附在(100)和(111)臺階位點上,0.038 VRHE處的HOPD峰則對應于氫吸附在(111)/(100)和(111)/(111)邊緣位點上。
Nat. Catal.: 精確分析氫吸附峰,確定Pt催化劑上HER以邊緣位點為主
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HOPD的峰位表明弱束縛氫原子的吸附自由能(ΔGH)接近于零,因此HOPD原子在熱力學上更具活性,邊緣位點是HER的主要活性位點。此外,基于ReaxFF計算的微動力學模型分析也證實了吸附在邊緣位點上的氫原子主導了整個HER活性。在堿性介質中的ETS研究進一步證明,抑制了邊緣位點的HOPD會導致更為緩慢的HER動力學。總的來說,該項工作通過對Pt催化劑上活性位點的定性和定量分析,揭示了不同表面位點的電催化作用,為設計和開發(fā)更有效的電催化劑提供了理論指導。
Edge sites dominate the hydrogen evolution reaction on platinum nanocatalysts. Nature Catalysis, 2024. DOI: 10.1038/s41929-024-01156-x

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