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第一作者：Wei Liu

通訊作者：孫曉明，周道金，Yun Kuang

通訊單位：北京化工大學(xué)，深圳清華大學(xué)研究院

孫曉明，2004年清華大學(xué)特等獎(jiǎng)學(xué)金，2007年“全國(guó)百篇優(yōu)秀博士論文”獲得者，2011年獲國(guó)家杰出青年科學(xué)基金資助，2017年入選科技部創(chuàng)新人才推進(jìn)計(jì)劃，2019入選中組部萬(wàn)人計(jì)劃領(lǐng)軍人才，2019年入選“牛頓高級(jí)學(xué)者基金”資助。

論文速覽

高電流密度下的低能耗海水電解是一種有效的制氫方法，但海水的連續(xù)供給可能導(dǎo)致Cl^–的積累，導(dǎo)致嚴(yán)重的陽(yáng)極中毒和腐蝕，從而影響活性和穩(wěn)定性。

本論文提出了一種CoFeAl層狀雙氫氧化物(CoFeAl-LDH)陽(yáng)極材料，該材料在高電流密度下對(duì)海水電解制氫表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性和效率。在6倍濃縮海水存在下，CoFeAl-LDH陽(yáng)極在2 A cm^?2的電流密度下展示了超過350小時(shí)的穩(wěn)定催化性能。

通過綜合分析，該研究揭示了在氧氣發(fā)生反應(yīng)過程中，電極中的Al³⁺離子被OH^?蝕刻掉，導(dǎo)致M³⁺空位的產(chǎn)生，這些空位增強(qiáng)了氧氣發(fā)生反應(yīng)的活性。同時(shí)，自源的Al(OH)_n^?被發(fā)現(xiàn)吸附在陽(yáng)極表面，從而提高了穩(wěn)定性?；谖⒖啄ず虲oFeAl層狀雙氫氧化物電極的電極組裝在1 A cm^?2下連續(xù)運(yùn)行了500小時(shí)，證明了其在鹵水電解中的可行性。

圖文導(dǎo)讀

圖1：鹽水氧化所面臨的陽(yáng)極腐蝕問題，包括海水供應(yīng)過程中的腐蝕機(jī)制，不同NaCl濃度下商業(yè)Ni泡沫電極的原位電化學(xué)阻抗譜(EIS)。

圖2：CoFeAl-LDH在不同條件下的電催化鹽水氧化性能，包括在不同電解液中的極化曲線，恒流計(jì)響應(yīng)，以及在6倍濃縮海水中的電解性能測(cè)試。

圖3：CoFeAl-LDH在電催化鹵水氧化前后的結(jié)構(gòu)表征，包括X射線衍射(XRD)圖譜、電子順磁共振(EPR)譜、X射線光電子能譜(XPS)、拉曼光譜、掃描電子顯微鏡(SEM)圖像和高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)圖像。

圖4：鹽水氧化過程中耐蝕性來(lái)源的探討。

圖5：自源Al(OH)₄^?在促進(jìn)OH^?富集中的作用研究。

總結(jié)展望

CoFeAl-LDH陽(yáng)極材料在高電流密度下的海水電解中展現(xiàn)出了卓越的穩(wěn)定性和效率，這得益于在OER過程中由OH^?蝕刻引起的Al³⁺空位的自形成，這些空位增強(qiáng)了OER活性。

同時(shí)，Al(OH)_n^?物種部分吸附在電極表面，通過庫(kù)侖力富集OH^?并排斥Cl^?，從而促進(jìn)了其他OH^?通過氫鍵向電極表面的傳輸。這種材料易于大規(guī)模生產(chǎn)，無(wú)需復(fù)雜的處理即可使用，可在原位激活，有利于工業(yè)組裝和操作。這種選擇性增強(qiáng)OH^?吸附機(jī)制應(yīng)能啟發(fā)進(jìn)一步的電極優(yōu)化，以防止連續(xù)鹵水電解中由Cl^?引起的腐蝕。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Self-protecting CoFeAl-layered double hydroxides enable stable and efficient brine oxidation at 2 A cm^?2

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49195-z

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