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中科大閆文盛/談浩&清華大學(xué)王定勝，最新Nature Synthesis！

第一作者：Bing Tang, Yanan Zhou, Qianqian Ji

通訊作者：閆文盛、談浩、王定勝

通訊單位：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，清華大學(xué)

論文速覽

雙原子催化劑具有高活性和高原子利用率的優(yōu)點(diǎn)，為可持續(xù)能源轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存技術(shù)帶來(lái)了希望。然而，具有結(jié)構(gòu)均一和靈活活性位點(diǎn)的雙原子催化劑的合理設(shè)計(jì)和合成仍然具有挑戰(zhàn)性。

本文報(bào)道了一種新型的碳基催化劑，該催化劑含有雙原子Fe-Co位點(diǎn)，通過(guò)氮和氧原子配位，并以橋接的氮和氧原子相連（FeCo–N₃O₃@C）。這種Janus型FeCo–N₃O₃@C四元二聚體是一種穩(wěn)定且高效的雙功能催化劑，用于電催化氧還原反應(yīng)（ORR）和析氧反應(yīng)（OER）。

在鋅-空氣電池中，其性能優(yōu)于標(biāo)準(zhǔn)的Pt/C+RuO₂空氣正極。通過(guò)一系列原位和非原位表征以及理論計(jì)算，揭示了催化劑的雙功能性能源于Fe-N₃和Co-O₃結(jié)構(gòu)單元的強(qiáng)耦合，這種耦合改變了金屬原子的d軌道能級(jí)，優(yōu)化了含氧中間體的吸附-脫附過(guò)程，并提高了ORR和OER的動(dòng)力學(xué)。這些發(fā)現(xiàn)為定制化設(shè)計(jì)具有特定反應(yīng)活性的高性能多功能催化劑提供了深入的原子和電子層面的理解。

圖文導(dǎo)讀

圖1：基于碳基底的原子分散金屬催化劑的幾何和電子結(jié)構(gòu)，包括單原子、同源雙原子、異質(zhì)雙原子和Janus雙原子材料。

圖2：FeCo-N₃O₃@C催化劑的合成方案和形貌表征，包括TEM、HRTEM、HAADF-STEM圖像。

圖3：FeCo–N₃O₃@C催化劑的結(jié)構(gòu)表征，包括C、N、O的XANES光譜，F(xiàn)e和Co的價(jià)態(tài)到核心XES光譜。

圖4：FeCo-N₃O₃@C在ORR和OER中的電催化性能，包括LSV曲線、半波電位、動(dòng)力學(xué)電流密度、Tafel斜率，以及在不同電流密度下的質(zhì)量活性和TOF比較。

圖5：DFT計(jì)算、原位SR-FTIR和XANES測(cè)量的結(jié)果。

圖6：FeCo-N₃O₃@C和Pt/C+RuO₂的ZAB性能，包括ZAB的配置圖、開路電壓、放電極化和功率密度曲線，以及在不同電流密度下的比容量和倍率性能。

總結(jié)展望

本研究開發(fā)了一種Janus型雙原子催化劑FeCo-N₃O₃@C，該催化劑在電催化ORR和OER中展現(xiàn)出優(yōu)異的性能和穩(wěn)定性。通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算，研究揭示了Fe-Co雙原子位點(diǎn)的強(qiáng)協(xié)同效應(yīng)，這種效應(yīng)通過(guò)重新分布金屬活性位點(diǎn)的電荷密度，優(yōu)化了反應(yīng)中間體的吸附和脫附過(guò)程，從而顯著提高了催化劑的雙功能性能。

FeCo-N₃O₃@C在鋅-空氣電池中的應(yīng)用展示了其作為高性能電催化劑的潛力。本工作不僅為設(shè)計(jì)新型的碳基雙原子位點(diǎn)提供了新的策略，也為未來(lái)開發(fā)高效多功能催化劑提供了重要的理論和實(shí)踐基礎(chǔ)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：A Janus dual-atom catalyst for electrocatalytic oxygen reduction and evolution

期刊：Nature Synthesis

DOI：10.1038/s44160-024-00545-1

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/06/04/68bf61840c/

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