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?大工/大連石化研究院Nature子刊: 調(diào)控MnO2-MnxCo3-xO4界面，增強(qiáng)乙烷催化氧化

將工業(yè)過程中釋放出來的低鏈烷烴(C₁-C₃)進(jìn)行催化轉(zhuǎn)化，對于改善空氣質(zhì)量和保障人類健康具有重要意義。乙烷是一種具有代表性的非甲烷揮發(fā)性有機(jī)化合物(NMVOCs)，由于對煙氣排放有嚴(yán)格的標(biāo)準(zhǔn)，它已成為監(jiān)管審查的重點(diǎn)。因此，人們開發(fā)了各種技術(shù)來減少其排放。

催化氧化是消除烷烴及其衍生物的有效方法，但是高性能催化劑的開發(fā)，特別是低溫應(yīng)用，仍然具有挑戰(zhàn)性。貴金屬基催化劑(如Pt或Pd)在低溫下對低鏈烷烴燃燒具有優(yōu)異的催化活性。然而，它們的高成本和稀缺性限制其大規(guī)模應(yīng)用。因此，目前迫切需要開發(fā)高效的非貴金屬基催化劑來實(shí)現(xiàn)有效的乙烷催化氧化。

近日，大連理工大學(xué)郭新聞、聶小娃、大連石油化工研究院侯栓弟和劉世達(dá)等通過改變表面有MnO₂薄層修飾的MnCoO_x催化劑的Mn/Co比例或調(diào)整退火條件來操縱MnO₂-Mn_xCo_3-xO₄界面。

性能測試結(jié)果顯示，最優(yōu)的MnCoO_x-0.5催化劑的50%乙烷轉(zhuǎn)化溫度(T₅₀)為205 ℃，在200 ℃下的轉(zhuǎn)換頻率(TOF)為3.93×10^?2 s^?1，明顯高于其它MnCoO_x催化劑。此外，不論在干燥還是潮濕條件下，MnCoO_x-0.5在循環(huán)實(shí)驗(yàn)中沒有顯示出明顯的活性衰減，表明該催化劑具有優(yōu)異的反應(yīng)穩(wěn)定性。

原位光譜表征結(jié)果和理論計算表明，在富氧環(huán)境中，具有強(qiáng)O親和力的Mn傾向于擴(kuò)散到尖晶石表面形成MnO₂結(jié)構(gòu)域，MnO₂和Mn_xCo_3-xO₄之間建立的相互作用觸發(fā)了界面位點(diǎn)的構(gòu)建。值得注意的是，MnO₂-Mn_xCo_3-xO₄層狀界面上的Co位點(diǎn)對乙烷表現(xiàn)出優(yōu)先吸附作用，而MnO₂層對其活性晶格O表現(xiàn)出很強(qiáng)的H萃取能力，并進(jìn)一步通過界面區(qū)域的氧化還原途徑進(jìn)行乙烷氧化。因此，MnCoO_x-0.5催化劑的乙烷吸附/活化能力和晶格O遷移率的同時提高是催化劑具有高乙烷氧化活性的主要原因。

總的來說，該項(xiàng)工作闡明了多組分氧化物中結(jié)構(gòu)非均勻性的作用，為選擇地調(diào)整各種復(fù)雜氧化物中的界面特性和氧缺陷以提高催化活性提供了理論指導(dǎo)。

Redox-induced controllable engineering of MnO₂-MnxCo_3-xO₄ interface to boost catalytic oxidation of ethane. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-48120-8

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