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清華深研院/先進院AM：堅韌明膠基水凝膠助力鋅金屬電池

水系鋅金屬電池因其低成本和高安全性等優(yōu)勢，是下一代儲能技術(shù)有力競爭者。然而，由于鋅金屬側(cè)熱力學(xué)不穩(wěn)定性嚴重影響了水系鋅金屬電池的循環(huán)壽命。另外，鋅電極/電解質(zhì)界面存在不均勻的電場和“尖端”效應(yīng)會造成不可控鋅枝晶生長，最終導(dǎo)致器件短路。

在此，清華大學(xué)深圳國際研究生院李寶華，中國科學(xué)院深圳先進技術(shù)研究院韓翠平等人提出一種基于明膠/氧化葡聚糖/甲基丙烯酸酐的水凝膠電解質(zhì)(ODGelMA)。該電解質(zhì)以高纏結(jié)的明膠高分子為聚合物骨架，通過氨基(明膠)和醛基(氧化葡萄糖)的席夫堿反應(yīng)進行化學(xué)交聯(lián)形成動態(tài)亞胺鍵，再引入甲基丙烯酸酐(MA)進行酰胺化交聯(lián)反應(yīng)，最終獲得化學(xué)交聯(lián)和纏結(jié)疊加的多重網(wǎng)絡(luò)凝膠電解質(zhì)。

結(jié)果顯示，所制備的ODGelMA水凝膠具有較高的機械性能(6.8 MPa的拉伸強度)和高離子電導(dǎo)率(3.68 mS cm^?1)。研究表明，ODGelMA水凝膠不僅能調(diào)控鋅沉積行為抑制枝晶生長，而且還呈現(xiàn)出一種可調(diào)控的儲鋅框架，加速鋅電極表面鋅離子的溶劑化過程。

得益于水凝膠的高纏結(jié)結(jié)構(gòu)和化學(xué)交聯(lián)強化，鋅負極經(jīng)過500次循環(huán)后平均庫倫效率高達99.8%，在5 mA cm^?2 的電流密度和2.5 mAh cm^?2的沉積容量下能穩(wěn)定循環(huán)900小時，Zn||I₂全電池在5C下經(jīng)過10000次循環(huán)后容量保持率高達92.4%，60 mAh單層鋅離子軟包電池能穩(wěn)定工作350圈。

圖1. ODGelMA水凝膠電解質(zhì)的制備過程示意圖

總之，該工作提出了一種明膠基聚合物水凝膠ODGelMA。ODGelMA水凝膠呈現(xiàn)出快速的脫溶行為、高的Zn²⁺擴散動力學(xué)和離子電導(dǎo)率。由于ODGelMA水凝膠具有高纏結(jié)和化學(xué)交聯(lián)的多重網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，使其表現(xiàn)出較高的韌性和機械強度，這將有利于提高水凝膠在電池循環(huán)過程中的穩(wěn)定性。

此外，ODGelMA水凝膠電解質(zhì)能有效地調(diào)控電極/電解質(zhì)間的界面，從而抑制鋅金屬負極表面的枝晶生長和副反應(yīng)的發(fā)生。因此，ODGelMA水凝膠電解質(zhì)能有效提高鋅電極的穩(wěn)定性和鋅離子的可逆性。同時，組裝的Zn||ODGelMA||I₂全電池在5C的電流密度下經(jīng)過10000次的循環(huán)后放電容量仍高達92.4%，組裝的軟包電池在5 mA cm^?2的電流密度下初始放電容量為60 mAh，經(jīng)過350次循環(huán)后容量保持率約為96.7%。

因此，該工作不僅為實現(xiàn)高穩(wěn)定性的鋅離子儲能系統(tǒng)提供了一種新的水凝膠設(shè)計制備策略，而且為高機械強度和離子電導(dǎo)率的水凝膠設(shè)計提供了新思路和新方法。

圖2. Zn||I₂全電池的電化學(xué)性能測試

Entanglement Added to Cross‐linked Chains Enables Tough Gelatin‐based Hydrogel for Zn Metal Batteries, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202403214

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