第一作者:Hefei Li,Pengfei Wei,Tianfu Liu
通訊作者:汪國雄,高敦峰
通訊單位:中國科學院大連化學物理研究所
論文速覽
通過一氧化碳(CO)催化轉化生產乙烯等有價值的化學品是一條重要的非石油路線。本論文提出了一種電化學方法,通過富含晶粒邊界的銅(Cu)納米粒子催化劑,在堿性膜電極組裝(MEA)電解器中高效合成多碳(C2+)化學產品。
實驗結果顯示,在低電池電壓2.78 ± 0.01 V下,實現(xiàn)了高達4.35 ± 0.07 A cm-2的C2+局部電流密度,C2+法拉第效率為87%±1%,CO轉化率為85?± 3%。
通過原位拉曼光譜和密度泛函理論(DFT)計算,揭示了Cu納米粒子的晶粒邊界有助于CO吸附和C-C耦合,從而解釋了C2+產率與晶粒邊界密度之間的定性趨勢。
此外,通過使用五個100 cm2 MEAs的電解器堆疊進行放大演示,在400 A(4 A cm-2)的總電流下,分別實現(xiàn)了118.9 mmol min-1的C2+和1.2 L min?1的乙烯形成速率,C2+法拉第效率為64%。
圖文導讀
圖1:Cu-nc催化劑的CO電解性能。
圖2:C2+產率與晶粒邊界(GB)密度之間的相關性。
圖3:operando光譜學研究。
圖4:DFT計算結果。
圖5:CO電解的放大演示。
總結展望
本研究開發(fā)了一種新型的電化學CO電解方法,通過富含晶粒邊界的Cu納米粒子催化劑,實現(xiàn)了高效、高選擇性的多碳化學品合成。該方法在低電壓下展示了優(yōu)異的C2+產品局部電流密度和法拉第效率,并通過原位光譜和DFT計算深入理解了催化機制。
此外,通過電解器堆疊的放大演示驗證了該技術的實用性和可行性。這些發(fā)現(xiàn)為電化學合成有價值的C2+化學品提供了新途徑,并為可持續(xù)的CO資源轉化技術的發(fā)展做出了重要貢獻。
文獻信息
標題:CO electrolysis to multicarbon products over grain boundary-rich Cu nanoparticles in membrane electrode assembly electrolyzers
期刊:Nature Communications
DOI:10.1038/s41467-024-49095-2
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