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?蘭州化物所Angew: BiOIO3動態(tài)結(jié)構(gòu)和鍵的演變，增強CO2光還原活性

以H₂O作為電子/質(zhì)子源，豐富的太陽能作為驅(qū)動力的光催化CO₂轉(zhuǎn)化為含碳燃料和化學(xué)物質(zhì)被認為是一種緩解全球能源危機和環(huán)境污染問題的有前途的策略。然而，由于非極性CO₂分子的高穩(wěn)定性，目前所報道的光催化劑普遍表現(xiàn)出相對較低的反應(yīng)活性和較差的CO生產(chǎn)選擇性，這極大地限制了太陽能驅(qū)動的CO₂還原技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用。

人們已經(jīng)付出巨大努力來開發(fā)同時具有高電荷分離效率和高利用率、CO₂分子的高效吸附/活化以及*CO中間體的低生成能特性的光催化劑，但其性能仍遠遠不能滿足實際應(yīng)用要求。為了解決該項難題挑戰(zhàn)，有必要利用原位表征技術(shù)揭示催化劑表面結(jié)構(gòu)和化學(xué)狀態(tài)的本質(zhì)動態(tài)演化，并以此來合理設(shè)計和構(gòu)建高效的CO₂還原光催化劑。

近日，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所畢迎普和張亞軍等通過結(jié)合原位XRD和XPS，建立了PtO_x-BiOIO₃基光催化劑在CO₂還原過程中的光催化活性與動態(tài)結(jié)構(gòu)/鍵演化之間的相關(guān)性。

實驗結(jié)果表明，由于動態(tài)結(jié)構(gòu)、鍵態(tài)和化學(xué)態(tài)的演化，PtO_x-BiOIO₃光催化CO₂轉(zhuǎn)化為CO的活性顯著提高，CO產(chǎn)率高達195.0 μmol g^-1 h^-1，遠高于BiOIO₃ (61.9 μmol g^-1 h^-1)和PtBiOIO₃ (70.3 μmol g^-1 h^-1)。此外，該催化劑在在5次循環(huán)試驗后，光催化活性沒有發(fā)生明顯下降，顯示出其對CO₂還原為CO的良好光催化穩(wěn)定性。

基于上述實驗和光譜表征結(jié)果，研究人員提出了一種可能的機制來闡明光催化CO₂還原過程中PtO_x-BiOIO₃的電荷分離、電子轉(zhuǎn)移、結(jié)構(gòu)和鍵的演化：首先，PtO_x納米層在BiOIO₃(010)面上的選擇性光沉積有效地促進了在Bi活性位點上的電子富集，促進了CO₂分子的吸附；被吸收的CO₂分子具有較強的吸引電子的能力，導(dǎo)致形成具有高氧化態(tài)的Bi活性位點，并且BiOIO₃納米晶體的晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生明顯收縮。在光照射下，電子從H₂O分子注入到表面的Bi活性位點，有利于被吸收的*CO₂與質(zhì)子相互作用形成*COOH中間體。

此外，位于Bi活性位點上的*COOH可以通過與另一個質(zhì)子和電子結(jié)合進一步還原；隨著BiOIO₃納米晶體的膨脹，*CO解吸生成CO。因此，在PtO_x-BiOIO₃上的動態(tài)結(jié)構(gòu)、鍵和化學(xué)態(tài)演化，顯著提高了CO₂還原為CO產(chǎn)物的光催化反應(yīng)活性。綜合以上結(jié)果，原位光譜技術(shù)可以作為將動態(tài)結(jié)構(gòu)和鍵演化與光催化活性聯(lián)系起來的有力工具，有助于指導(dǎo)CO₂光還原催化劑的合理設(shè)計和精確合成。

Unveiling dynamic structure and bond evolutionsin BiOIO₃ photocatalysts during CO₂ reduction. Angewandte Chemie International Edition , 2024. DOI: 10.1002/anie.202407736

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