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第一作者：何道平

通訊作者：何道平，Ryuhei Nakamura

通訊單位：東京工業(yè)大學(xué)/日本理化學(xué)研究所（RIKEN）

何道平，副教授，國家高層次人才（青年），博士生導(dǎo)師，上海市領(lǐng)軍人才計(jì)劃。2015年至2019年在上海交通大學(xué)/RIKEN作為聯(lián)合培養(yǎng)博士，師從“長江學(xué)者”金放鳴教授和Ryuhei Nakamura，從事二氧化碳高質(zhì)量資源化轉(zhuǎn)化和低碳綠色脫硝技術(shù)開發(fā)方面的研究，后又進(jìn)入東京工業(yè)大學(xué)研究厭氧氨氧化。目前的研究方向?yàn)樘嫉獏f(xié)同資源化轉(zhuǎn)化和前生命環(huán)境碳氮化學(xué)循環(huán)。近五年以第一作者身份在Nature Chemistry、Nature Catalysis、PNAS（2）、JACS等知名學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表論文。

（信息來源：https://mp.weixin.qq.com/s/IQicHhTJe_AfNgaODeo9TQ）

中村龍平，2002-2005年：大阪大學(xué)研究生院工程科學(xué)研究科化學(xué)課（理學(xué)博士）;2005-2006：美國勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室JSPS博士后研究員（PD） ;2006-2013：東京大學(xué)應(yīng)用化學(xué)系助理教授 ;2013-至今：理化學(xué)研究所可持續(xù)資源科學(xué)中心生物功能催化劑研究團(tuán)隊(duì)組長 ;2017-至今：東京工業(yè)大學(xué)地球生命科學(xué)研究所教授 ;2019-至今：副主編，ACS Sustainable Chemistry & Engineering;研究課題：制氫電催化劑設(shè)計(jì)、可持續(xù)氮循環(huán)的電催化劑設(shè)計(jì)、深海熱液噴口的化學(xué)能轉(zhuǎn)換、開創(chuàng)性的催化反應(yīng)理論、研究酶多樣性的起源。

論文速覽

厭氧氨氧化(anammox)—利用亞硝酸鹽激活銨的生物過程——是海洋環(huán)境中產(chǎn)生N₂的重要原因。然而，盡管進(jìn)行了幾十年的生物化學(xué)研究，還沒有鑒定出能夠厭氧氨氧化的合成模型。

本論文報(bào)道了一種硫化銅礦物（CuS），它能模擬整個生物厭氧氨氧化（anammox）途徑，這一過程由三種金屬酶催化。研究發(fā)現(xiàn)，通過亞硝酸鹽還原形成的銅-亞硝酸根復(fù)合物{CuNO}¹⁰作為氧化劑，促進(jìn)了氨和亞硝酸鹽之間的異裂N-N鍵形成，導(dǎo)致氮?dú)猓∟₂）的產(chǎn)生。這一過程涉及自然界中最活躍的還原劑之一——肼的生成。此外，研究還發(fā)現(xiàn)了另一條涉及N-N鍵異源偶聯(lián)形成混合氮氧化物（N₂O）的途徑，這是一種具有獨(dú)特同位素組成的強(qiáng)效溫室氣體。該研究代表了非酶促anammox反應(yīng)的一個罕見例子，它連接了非生物氮循環(huán)中的六個氧化還原狀態(tài)。

圖1：氮循環(huán)中的主要轉(zhuǎn)化過程。

圖2：非酶厭氧氨氧化中間產(chǎn)物NO的測定。

圖3：NO介導(dǎo)厭氧氨氧化對CuS的反應(yīng)機(jī)理。

圖4：肼的生成和氧化。

圖5：非酶厭氧氨氧化的擬議反應(yīng)方案。

總結(jié)展望

本研究成功闡明了通過肼中間體進(jìn)行的非酶促anammox反應(yīng)，并鑒定了產(chǎn)物。硫化銅礦物CuS在模擬生物合成過程中表現(xiàn)出獨(dú)特的催化活性，為非生物氮循環(huán)提供了重要的合成模型，并有潛力應(yīng)用于需要氨激活的領(lǐng)域，如氨基燃料電池、工業(yè)火箭燃料合成和氮污染的環(huán)境修復(fù)。

未來研究將探索使用原位生成的肼作為合成氨基酸和核堿基的試劑，以擴(kuò)展非酶促anammox在前生物化學(xué)中的應(yīng)用，并促進(jìn)與形成N-N和N-雜原子鍵相關(guān)的氨基化學(xué)的基礎(chǔ)研究。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Copper sulfide mineral performs non-enzymatic anaerobic ammonium oxidation through a hydrazine intermediate

期刊：Nature Chemistry

DOI：10.1038/s41557-024-01537-6

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/05/29/7189e433b8/

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