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中科大路軍嶺,最新Angew!

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第一作者:Yin Li, Yuxing Xu, Si Chen
通訊作者:路軍嶺
通訊單位:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
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路軍嶺教授迄今發(fā)表SCI論文85篇,其中以包括一作或通訊論文Nature 1篇、Science 1篇,Nat. Commun 3篇、Science Adv. 1篇、JACS 2篇、Angew Chem 2篇、ACS Catal 5篇,以及受邀綜述Surf. Sci. Rep. 1篇和 Acc. Chem Res. 1篇。申請(qǐng)中國(guó)專(zhuān)利2項(xiàng)、國(guó)際專(zhuān)利1項(xiàng)。研究成果被國(guó)際知名期刊 《Nano Today》和國(guó)際科技雜志《IEEE Spectrum》亮點(diǎn)報(bào)到。目前擔(dān)任Current Catalysis(2017年-至今)的編委。其中,研究成果——“界面單位點(diǎn)”新型催化劑結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與氫氣中微量CO的高效去除,入選教育部2019年度“中國(guó)高等學(xué)校十大科技進(jìn)展”。路軍嶺教授也曾獲得2019年度中國(guó)化學(xué)會(huì)-英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)青年化學(xué)獎(jiǎng)、2019年度“中國(guó)科學(xué)院優(yōu)秀導(dǎo)師獎(jiǎng)和中國(guó)科大2019年度杰出研究校長(zhǎng)獎(jiǎng)等獎(jiǎng)項(xiàng)。
2013.3-至今:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué),化學(xué)物理系,教授,博士生導(dǎo)師
2010.7-2013.2:美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室,博士后,導(dǎo)師: Jeffrey W. Elam 博士
2007.7-2010.6:美國(guó)西北大學(xué), 博士后,導(dǎo)師: Peter C. Stair 教授
2004.8-2006.8:德國(guó)Fritz-Haber-Institut 馬普所,交換學(xué)生,導(dǎo)師: Hans-Joachim Freund 教授
2002.9-2007.7:中科院物理研究所,博士,導(dǎo)師:高鴻鈞院士
(信息來(lái)源:http://www.hfnl.ustc.edu.cn/detail?id=11329)
論文速覽
本論文研究了如何通過(guò)調(diào)控錨定位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)來(lái)實(shí)現(xiàn)零價(jià)單原子催化劑(SACs),以提高其在加氫反應(yīng)中的性能。對(duì)比金屬納米粒子,SACs中的金屬原子通常顯示出較低的活性,并且在反應(yīng)條件下容易聚集。
通過(guò)理論計(jì)算研究表明,通過(guò)在g-C3N4上摻雜具有較低電負(fù)性的硼原子(BCN),可以調(diào)整金屬錨定位點(diǎn)的局部電子結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)零價(jià)鈀(Pd)SACs,這些SACs具有增強(qiáng)的金屬-載體軌道雜化,提高了穩(wěn)定性,并且Pd 4d軌道上移,提高了H2活化的活性。精確合成的Pd SACs在不同硼含量的BCN載體上得到了驗(yàn)證。
在低硼含量的BCN載體上實(shí)現(xiàn)了零價(jià)Pd1/BCN SAC,它在H2還原環(huán)境中表現(xiàn)出更高的穩(wěn)定性,并且其加化活性大約分別是高價(jià)位Pd1/g-C3N4和高硼含量Pd1/BCN的約10倍和34倍。
圖文導(dǎo)讀
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圖1:g-C3N4和xBCN(x=1, 2, 3, 4)的理論計(jì)算。
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圖2:STEM圖像和EDS元素分布圖展示1.6BCN和4.3BCN的合成和結(jié)構(gòu)表征。
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圖3:Pd1/1.6BCN、Pd1/g-C3N4和Pd1/4.3BCN在H2還原環(huán)境下的原位EXAFS和XANES光譜,用以評(píng)估Pd SACs的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。
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圖4:比較Pd1/g-C3N4、Pd1/1.6BCN和Pd1/4.3BCN在1, 3-丁二烯半加氫反應(yīng)中的催化性能。
總結(jié)展望
本研究成功展示了通過(guò)在g-C3N4中摻雜低電負(fù)性的硼原子,可以顯著改變金屬錨定位點(diǎn)的局部電子結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)零價(jià)Pd SACs。這種調(diào)節(jié)增強(qiáng)了金屬-載體之間的相互作用,提升了催化劑的穩(wěn)定性,并提高了Pd 4d軌道的能量,增強(qiáng)了H2的活化活性。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)了理論預(yù)測(cè),證明了Pd1/1.6BCN SAC在H2還原環(huán)境中具有更高的穩(wěn)定性和在1, 3-丁二烯選擇性加氫反應(yīng)中具有更高的活性。這一策略具有普適性,并已成功應(yīng)用于Pt1/BCN SACs在對(duì)氯硝基苯加氫反應(yīng)中。這些發(fā)現(xiàn)為設(shè)計(jì)活性高、穩(wěn)定性好的SACs提供了新的途徑,有望應(yīng)用于其他催化反應(yīng)。
文獻(xiàn)信息
標(biāo)題:Tuning the Electronic Structures of Anchor Sites to Achieve Zero-Valence Single-Atom Catalysts for Advanced Hydrogenation
期刊:Angewandte Chemie International Edition
DOI:10.1002/anie.202406262

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