謝順吉，博士，廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院, 2020 – 至今；高級(jí)工程師，固體表面物理化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，2018 – 2020；研究員，能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心， 2017 – 2018；博士后，能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心，2014 – 2017；博士，廈門大學(xué)，2011 – 2014；碩士，湖南大學(xué)，2008 – 2011；學(xué)士，湖南大學(xué)，2004 – 2008。

獲得榮譽(yù)：林祖賡青年科技一等獎(jiǎng)(2021), 國(guó)際催化大會(huì)青年科學(xué)家獎(jiǎng)(2020), 中國(guó)催化新秀獎(jiǎng)(2019), ACS Catalysis青年科學(xué)家獎(jiǎng)(2018)

（信息來(lái)源：https://chem.xmu.edu.cn/info/1419/5191.htm）

傅鋼，廈門大學(xué)理學(xué)博士（2004）廈門大學(xué)講師（2004-2007）廈門大學(xué)副教授（2007-2016）法國(guó)里昂高的師范學(xué)院訪問(wèn)教授（2011-2012）廈門大學(xué)教授（2016-至今）

研究興趣：催化反應(yīng)機(jī)理、應(yīng)用量子化學(xué)，榮譽(yù)：林祖賡青年科技一等獎(jiǎng)(2021), 國(guó)際催化大會(huì)青年科學(xué)家獎(jiǎng)(2020), 中國(guó)催化新秀獎(jiǎng)(2019), ACS Catalysis青年科學(xué)家獎(jiǎng)(2018)

（信息來(lái)源：https://chem.xmu.edu.cn/info/1419/5191.htm、更新時(shí)間：2018-03-23 ）

王野，東京工業(yè)大學(xué)博士（1996年）東北大學(xué)東京工業(yè)大學(xué)研究助理?（1996-2000年）廣島大學(xué)研究助理，研究副教授?（2000-2001年）廈門大學(xué)教授（2001-至今），獲教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃、國(guó)家杰出青年科學(xué)基金和中國(guó)催化青年獎(jiǎng)。

研究方向：甲烷和低碳烷烴的C-H活化和選擇性轉(zhuǎn)化合成氣，二氧化碳以及其他C₁分子的催化轉(zhuǎn)化生物質(zhì)（木質(zhì)纖維素和相關(guān)平臺(tái)分子）的催化轉(zhuǎn)化光催化和電催化C₁分子和生物質(zhì)的化學(xué)合成。

（信息來(lái)源：://wangye.xmu.edu.cn/cn/info/1039/1106.htm）

論文速覽

甲烷光催化偶聯(lián)制乙烷和乙烯（C₂化合物）為利用豐富的甲烷資源提供了一種有前途的方法。然而，最先進(jìn)的光催化劑通常受到非常有限的C2形成速率的影響。本論文探討了甲烷通過(guò)光催化偶聯(lián)反應(yīng)轉(zhuǎn)化為乙烷和乙烯（C₂化合物），研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，主要暴露{101}晶面的銳鈦礦型二氧化鈦納米晶體，盡管通常被認(rèn)為在光催化中活性較低，但其性能卻出人意料地優(yōu)于暴露高能{001}晶面的樣品。鈀共催化劑在C₂選擇性形成中起著關(guān)鍵作用，其中Pd²⁺位點(diǎn)負(fù)責(zé)選擇性C₂形成。

研究揭示了銳鈦礦{101}晶面有利于在表面附近的水相中形成羥基自由基，這些自由基激活甲烷分子形成甲基自由基，而Pd²⁺位點(diǎn)參與促進(jìn)甲基自由基的吸附和偶聯(lián)。該工作提供了一種設(shè)計(jì)高效納米催化劑的策略，通過(guò)反應(yīng)空間分離優(yōu)化固液界面上的異質(zhì)-均相反應(yīng)，以選擇性光催化甲烷偶聯(lián)。

圖文導(dǎo)讀

圖1：不同形態(tài)和晶面暴露的TiO₂納米晶體的催化劑形貌和結(jié)構(gòu)。

圖2：Pd/TiO₂催化劑在不同暴露銳鈦礦晶面上的光催化甲烷偶聯(lián)反應(yīng)（NOCM）性能。

圖3：Pd/TiO₂催化劑的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系。

圖4：密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果和反應(yīng)機(jī)理。

?總結(jié)展望

本研究的亮點(diǎn)在于發(fā)現(xiàn)了一個(gè)不尋常的晶面效應(yīng)，即主要暴露{101}晶面的銳鈦礦型二氧化鈦納米晶體在光催化甲烷偶聯(lián)反應(yīng)中表現(xiàn)出比高能{001}晶面更高的C₂化合物形成速率。研究中實(shí)現(xiàn)了326 μmol g^?1h^?1的CH₄轉(zhuǎn)化率和81%的C₂選擇性，這是迄今為止報(bào)道的最佳值之一。

研究揭示了兩個(gè)關(guān)鍵描述符：液相?OH自由基的形成能和Pd²⁺的表面分?jǐn)?shù)。實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算結(jié)果表明，Pd共催化劑不僅加速了電子-空穴分離，而且還通過(guò)吸附和富集液相中的?CH₃自由基來(lái)增強(qiáng)偶聯(lián)反應(yīng)，其中Pd²⁺位點(diǎn)有利于降低偶聯(lián)反應(yīng)的能量障礙。這些發(fā)現(xiàn)為設(shè)計(jì)高效的光催化劑提供了新的策略，并為理解光催化反應(yīng)中的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系提供了深入見解。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Unusual facet and co-catalyst effects in TiO₂based photocatalytic coupling of methane

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48866-1

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/05/29/2bc9bca1fa/

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傅鋼，廈門大學(xué)理學(xué)博士（2004）廈門大學(xué)講師 （2004-2007）廈門大學(xué)副教授（2007-2016）法國(guó)里昂高的師范學(xué)院訪問(wèn)教授（2011-2012）廈門大學(xué)教授（2016-至今 ）

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