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中科院物理所「國(guó)家杰青」團(tuán)隊(duì)，最新Nature Materials！

第一作者：游佩桅

通訊作者：孟勝、張萃、?Annabella Selloni

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院物理研究所，美國(guó)普林斯頓大學(xué)

? ? ? ? ?孟勝

中國(guó)科學(xué)院物理研究所

中科院物理所「國(guó)家杰青」團(tuán)隊(duì)，最新Nature Materials！

孟勝，博士，中國(guó)科學(xué)院物理研究所研究員/中國(guó)科學(xué)院大學(xué)崗位教授、表面物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副主任，國(guó)家杰出青年科學(xué)基金獲得者（2020）、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目首席科學(xué)家；專注于表面①量子相互作用；②激發(fā)態(tài)量子動(dòng)力學(xué)；③能量轉(zhuǎn)化和存儲(chǔ)微觀機(jī)制、太陽(yáng)能電池、原子尺度水特性等研究。

? ? ? ? ?張萃

中國(guó)科學(xué)院物理研究所

中科院物理所「國(guó)家杰青」團(tuán)隊(duì)，最新Nature Materials！

張萃，博士，中國(guó)科學(xué)院物理研究所副研究員；專注于復(fù)雜條件下材料物性及應(yīng)用的計(jì)算模擬研究，通過(guò)發(fā)展和應(yīng)用第一性原理和經(jīng)驗(yàn)勢(shì)等精確、高效的計(jì)算模擬方法，與實(shí)驗(yàn)研究緊密結(jié)合，探索和預(yù)測(cè)物質(zhì)的多尺度結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)和光電反應(yīng)機(jī)制。

論文速覽

闡明TiO₂表面光分解水的機(jī)理對(duì)于提高對(duì)光催化的理解和控制光催化表面反應(yīng)的能力具有重要意義，但不完整的實(shí)驗(yàn)信息和復(fù)雜的電子-核耦合運(yùn)動(dòng)使得微觀理解具有挑戰(zhàn)性。

研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)第一性原理動(dòng)力學(xué)模擬，分析了在典型水-金紅石TiO₂(110)界面上光生電荷載流子傳輸和光誘導(dǎo)水解離的原子尺度路徑。觀察到兩種不同的機(jī)制：1）場(chǎng)引發(fā)的電子遷移導(dǎo)致吸附水通過(guò)質(zhì)子轉(zhuǎn)移到表面橋氧進(jìn)行解離；2）吸附水通過(guò)向第二層水分子提供質(zhì)子與光激發(fā)空穴轉(zhuǎn)移偶聯(lián)進(jìn)行解離，該過(guò)程由面內(nèi)表面晶格畸變促進(jìn)。觀察到兩個(gè)非絕熱平面晶格運(yùn)動(dòng)階段——擴(kuò)展和恢復(fù)，與Ti 3d軌道中的居群變化密切相關(guān)。

圖文導(dǎo)讀

圖1：TiO₂/水界面的原子構(gòu)型和反應(yīng)機(jī)制。

圖2：光誘導(dǎo)水解離過(guò)程的時(shí)間演化。

圖3：光激發(fā)極化子輔助動(dòng)態(tài)。

圖4：TiO₂表面極化子中3d電子能級(jí)的光誘導(dǎo)變化。

總結(jié)展望

本研究通過(guò)非絕熱量子動(dòng)力學(xué)模擬，基于rt-TDDFT，直接觀察了在水/TiO₂界面上光生電載流子與核運(yùn)動(dòng)的耦合。水通過(guò)與表面橋氧的氫鍵結(jié)合促進(jìn)了解離，這是場(chǎng)引發(fā)的進(jìn)程，可能在幾種金屬氧化物表面上發(fā)生。光激發(fā)空穴轉(zhuǎn)移驅(qū)動(dòng)的機(jī)制表明，水解離與TiO₂表面上的動(dòng)態(tài)晶格畸變（光激發(fā)聲子）強(qiáng)烈耦合。

極化子的形成和平面內(nèi)組的擴(kuò)展主要由Ti 3d軌道中的載流子流動(dòng)控制。在極化子的恢復(fù)階段，Ti-O鍵的收縮促進(jìn)了從TiO₂到水的空穴轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致水分解。獨(dú)立非絕熱軌跡分析顯示，孔引發(fā)和場(chǎng)引發(fā)的水解離比例約為1.25，表明這兩種過(guò)程對(duì)界面上的水光解離反應(yīng)具有相似的重要性。這些結(jié)果為全面理解TiO₂上的光誘導(dǎo)水解離鋪平了道路，揭示了極化子輔助的空穴轉(zhuǎn)移機(jī)制，該機(jī)制可以用來(lái)解釋和控制廣泛的光催化反應(yīng)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Correlated electron–nuclear dynamics of photoinduced water dissociation on rutile TiO₂

期刊：Nature Materials

DOI：10.1038/s41563-024-01900-5

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/05/28/77f85faa50/

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