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?上大/南洋理工Adv. Sci.: 調(diào)制內(nèi)置電場(chǎng)微環(huán)境，高效光催化CO2還原

光催化CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值的燃料是推動(dòng)全球環(huán)境和能源可持續(xù)發(fā)展的重要途徑。無(wú)金屬氮化碳(CN)聚合物以其優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性、易于生產(chǎn)和適當(dāng)?shù)膸兜忍攸c(diǎn)，已成為太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)轉(zhuǎn)化反應(yīng)的有前途的光催化劑。然而，塊體CN存在比表面積低、可見(jiàn)光利用率不理想，以及光生電荷快速?gòu)?fù)合等缺陷，阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。形態(tài)工程，特別是從塊體到納米片的轉(zhuǎn)化，通過(guò)減少光生電荷到催化表面的轉(zhuǎn)移距離被證明是有利的。

此外，異質(zhì)結(jié)的構(gòu)建在促進(jìn)空間域內(nèi)的電荷分離，從而提高整體光催化性能方面顯示出巨大的潛力。重要的是，異質(zhì)結(jié)界面上的內(nèi)置電場(chǎng)(也稱為界面電場(chǎng))有效地解決了光吸收和氧化還原電位之間的熱力學(xué)矛盾所帶來(lái)的內(nèi)在挑戰(zhàn)。

基于此，上海大學(xué)王亮、南洋理工大學(xué)劉政和雷振東等報(bào)道了一種兩步水熱-煅燒串聯(lián)合成策略，將碳量子點(diǎn)(CQD)引入CN中，形成超薄的CQD/CN納米片，并將其用作光催化CO₂還原的有效催化劑。這種方法確保了異質(zhì)結(jié)的形成，并且所得的材料具有小的厚度、大的表面積和高的結(jié)晶度。同時(shí)，CQD的引入導(dǎo)致了CN的結(jié)構(gòu)重構(gòu)，使得催化劑表面暴露出豐富的內(nèi)置電場(chǎng)。這種結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變賦予了CQD/CN優(yōu)越的光學(xué)特性、有效抑制了光生電荷重組和顯著提高了電子交換效率，有利于加速光催化還原過(guò)程。

基于原位KPFM表征和計(jì)算的功函數(shù)，可以證實(shí)這種界面電場(chǎng)作為一種強(qiáng)大的驅(qū)動(dòng)力，使得CN的CB處的光生電子與CQD的VB處的空穴的快速結(jié)合，導(dǎo)致在CQD中發(fā)生光電子的定向積累，通過(guò)界面電場(chǎng)進(jìn)行微調(diào)，最終驅(qū)動(dòng)有效的CO₂還原過(guò)程。性能測(cè)試結(jié)果顯示，CQD/CN光催化劑在光照下2.5小時(shí)后的平均CO產(chǎn)量為120 μmol g^-1，選擇性為92.8%，優(yōu)于純的CN光催化劑。

此外，CQD/CN還顯示出優(yōu)異的光催化穩(wěn)定性，其在連續(xù)光反應(yīng)10小時(shí)過(guò)程中而沒(méi)有表現(xiàn)出明顯的活性衰減。綜上，該項(xiàng)工作證實(shí)了CQD與非金屬CN材料集成對(duì)性能提升的可行性，也為大多數(shù)光催化劑的修飾改性提供了一條創(chuàng)新途徑。

Engineering built-in electric field microenvironment of CQDs/g-C₃N₄ heterojunction for efficient photocatalytic CO₂ reduction. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202403607

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