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?港理工Angew: 氧空位觸發(fā)S型異質(zhì)結(jié)快速電荷傳輸，提高光催化性能

S型光催化劑可以同時實現(xiàn)光生載流子的高效空間電荷分離和高氧化還原電位，這在其他類型的異質(zhì)結(jié)中難以實現(xiàn)。值得注意的是，S型光催化劑的界面調(diào)節(jié)至關(guān)重要，因為其決定著光生電荷轉(zhuǎn)移和分離的效率。氧空位(Ov)作為一種固有缺陷，可以調(diào)節(jié)金屬氧化物的局部幾何結(jié)構(gòu)，從而調(diào)整金屬氧化物光催化劑的物理和化學(xué)性質(zhì)。

例如，Ov可以改變金屬氧化物的能帶排列，產(chǎn)生缺陷水平，在光吸收中起著重要作用。同時，光催化劑中Ov的產(chǎn)生導(dǎo)致了電荷分離和轉(zhuǎn)移過程的變化。雖然Ov在單組分半導(dǎo)體中的作用已被廣泛研究，但其對異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的調(diào)制機制，特別是在S型異質(zhì)界面中，缺乏深入的探索和理解。因此，完全闡明Ov在S型異質(zhì)界面上的功能有利于開發(fā)具有優(yōu)越性能的光催化劑。

近日，香港理工大學(xué)黃海濤和Yuen Hong Tsang等功制備了一系列WO₃-O_v/In₂S₃ S型異質(zhì)結(jié)光催化劑，WO₃中的Ov是采用簡單的氫熱處理方法產(chǎn)生的。氧原子的缺失改變了異質(zhì)界面的電子結(jié)構(gòu)和配位的方式，且S原子錨定的Ov引起的電子密度增加影響了W 5d帶，形成了緊密的界面連接，這反過來又作為界面光生電荷轉(zhuǎn)移的通道。

通過飛秒瞬態(tài)吸收光譜(fs-TAS)，可以推測由Ov引起的電子俘獲態(tài)可能會觸發(fā)額外的電荷傳輸方式，從而導(dǎo)致電荷分離效率的提高。此外，Ov還促進(jìn)了光的吸收，實現(xiàn)了對光催化過程中的熱力學(xué)參數(shù)的調(diào)制。

因此，最佳樣品的光催化降解羅丹明B(RhB)性能顯著提高，分別為WO₃-Ov和In₂S₃單組分的35.5倍和3.9倍。同時，該復(fù)合光催化劑的活性優(yōu)于WO₃/In₂S₃，表明Ov的引入對于提高光催化活性具有重要作用。

此外，基于系統(tǒng)表征，研究人員提出了S型異質(zhì)結(jié)中Ov增強活性的機理：Ov可以在WO₃-Ov中產(chǎn)生雜質(zhì)阱態(tài)，部分捕獲光生電子，從而抑制光生電子和空穴的直接復(fù)合；與In₂S₃雜化后，可能產(chǎn)生一種新的界面電子轉(zhuǎn)移途徑，界面上的內(nèi)部電場可以促進(jìn)電子的轉(zhuǎn)移和遷移，WO₃-Ov/In₂S₃界面上的快速電子捕獲和快速電荷分離抑制了電空穴復(fù)合。此外，Ov的存在縮小了WO₃-Ov的帶隙，增強了光吸收，增加了參與反應(yīng)的光生載流子的數(shù)量，進(jìn)而顯著促進(jìn)了光催化反應(yīng)性能。

Oxygen vacancies trigger rapid charge transport channels at the engineered interface of S-scheme heterojunction for boosting photocatalytic performance. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202405756

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