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內(nèi)大Matter: Ir-Fe對位點促進電荷轉(zhuǎn)移，助力光電化學(xué)水分解

光電化學(xué)(PEC)水分解是一種可持續(xù)和零排放的綠色產(chǎn)氫技術(shù)，其在未來新型能源發(fā)展中具有巨大潛力。赤鐵礦(α-Fe₂O₃)由于其高豐度、優(yōu)異的穩(wěn)定性和相對于BiVO₄和Ta₃N₅半導(dǎo)體的有效的可見光吸收性，已經(jīng)成為PEC系統(tǒng)中必不可少的半導(dǎo)體之一。然而，α-Fe₂O₃由于其低的電遷移率和嚴(yán)重的電子-空穴復(fù)合，導(dǎo)致太陽能-氫能效率很低，限制了其在PEC水分解中的應(yīng)用。因此，目前迫切需要開發(fā)合理的策略來對α-Fe₂O₃進行修飾改性以提高其內(nèi)在活性。

Ir催化劑由于具有最佳的電子結(jié)構(gòu)，與其他Pt基催化劑相比具有較高的催化活性?；诖耍?strong>內(nèi)蒙古大學(xué)武利民和王蕾等在惰性氣氛中對α-Fe₂O₃進行退火處理，成功在α-Fe₂O₃表面構(gòu)建Ir-Fe雙金屬原子對(DMA Ir-Fe: Fe₂O₃)。

實驗結(jié)果表明，DMA Ir-Fe: Fe₂O₃催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的PEC活性，起始電位為0.56 V，光-電子轉(zhuǎn)換效率達1.00%；同時，其在1.23和1.5 V_RHE下的光電流密度分別為4.4和6.0 mA cm^-2，明顯優(yōu)于目前最先進的赤鐵礦光電極。此外，DMA Ir-Fe: Fe₂O₃在連續(xù)運行50小時過程中光電流密度基本保持不變，且材料表面也未發(fā)生單原子的聚集，表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。

一系列光譜表征和理論計算表明，DMA Ir-Fe: Fe₂O₃中Ir與Fe位點之間的強電子耦合可以沿著Ir-Fe對位點產(chǎn)生部分占據(jù)的軌道，加速光生電荷分離和轉(zhuǎn)移，克服光電極/電解質(zhì)界面上的電荷重組；同時，得益于Ir-Fe對中Ir位點良好的配位環(huán)境，關(guān)鍵的OH*中間體在Ir位點上解吸得到促進，進一步增強了PEC水分解的活性。

總的來說，這項工作揭示了活性位點的位置和配位環(huán)境對增強電荷分離/轉(zhuǎn)移的重要性，為設(shè)計高活性的PEC水分解催化劑提供理論指導(dǎo)。

Unveiling the promotion of dual-metal-atom Ir-Fe pair sites on charge transfer for photoelectrochemical water splitting. Matter, 2024. DOI: 10.1016/j.matt.2024.04.019

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