作為一種有效的解耦和量化工具,參比電極(REs)被廣泛用于高性能和高安全性鋰(Li)電池的開發(fā)。然而,鑒于多場(chǎng)相互作用的復(fù)雜性,在實(shí)際電池系統(tǒng)中構(gòu)建耐用的參比電極仍具有挑戰(zhàn)性。在此,北京理工大學(xué)黃佳琦、閆崇等人確定了工作電池中金屬鋰REs的兩階段失效機(jī)制,其中包括空間再分布行為導(dǎo)致的活性材料損失期和基于混合勢(shì)理論的加速失效期,兩者均極大地威脅了REs的動(dòng)態(tài)使用壽命。此外,作者還提出了有針對(duì)性的封裝策略,以控制鋰金屬REs的結(jié)構(gòu)脆弱性問題。與未改性的REs相比,作者通過設(shè)計(jì)模型實(shí)驗(yàn),驗(yàn)證了封裝REs在動(dòng)力學(xué)上減輕通過它的再分布電流的可行性。得益于結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的提高,封裝的REs在循環(huán)過程中使1 Ah軟包電池的壽命延長(zhǎng)了兩倍。圖1. 利用專門設(shè)計(jì)的模型系統(tǒng)對(duì)空間再分布行為進(jìn)行研究總之,該工作揭示了鋰電池工作REs的兩階段失效機(jī)理,為鋰電池研究中延長(zhǎng)鋰金屬REs使用壽命提供了有效策略。結(jié)合精細(xì)的REs設(shè)置和SEM表征,作者發(fā)現(xiàn)鋰金屬REs在離子流場(chǎng)中由于空間重分布現(xiàn)象而被忽視的結(jié)構(gòu)脆弱性嚴(yán)重破壞了鋰金屬REs的動(dòng)態(tài)壽命。此外,作者通過詳細(xì)的模型實(shí)驗(yàn)從動(dòng)力學(xué)角度證實(shí)了所提出的封裝策略對(duì)RE-IN重分布電流的抑制作用。通過有效地控制鋰金屬材料的結(jié)構(gòu)易損性,使包覆的鋰金屬材料的壽命比裸鋰金屬材料的壽命延長(zhǎng)了一倍。因此,本研究揭示了鋰金屬電池在實(shí)際應(yīng)用中存在的致命結(jié)構(gòu)脆弱性問題,并為鋰電池的耐用性提供了新的設(shè)計(jì),從而對(duì)電池的前景有了更深入的了解。圖2. 使用不同REs的三電極NCM811||石墨+5%SixO軟包電池的性能以及鋰金屬REs的失效/工作機(jī)制圖解Structural Vulnerability Control by Encapsulation Strategy toward Durable Lithium Metal Reference Electrodes,?Advanced Energy Materials?2024 DOI: 10.1002/aenm.202304502