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北京大學(xué)「國家杰青」郭少軍團(tuán)隊(duì),最新AM!

北京大學(xué)「國家杰青」郭少軍團(tuán)隊(duì),最新AM!
第一作者:Shuoqing Zhao
通訊作者:郭少軍
通訊單位:北京大學(xué)
北京大學(xué)「國家杰青」郭少軍團(tuán)隊(duì),最新AM!
郭少軍, 博士、長聘教授、北京大學(xué)博雅特聘教授、國家杰出青年基金獲得者、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃首席科學(xué)家、英國皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士;吉林大學(xué)學(xué)士、中科院應(yīng)化所博士、布朗大學(xué)博士后、美國阿拉莫斯國家實(shí)驗(yàn)室奧本海默杰出學(xué)者;全球頂尖前10萬科學(xué)家(世界前800)。
論文速覽
本論文針對(duì)鉀離子電池(PIBs)中正極電解質(zhì)界面(CEI)的重要性進(jìn)行了研究。作者發(fā)現(xiàn),相比固體電解質(zhì)界面(SEI),CEI在可充電池的可逆性中起著至關(guān)重要的作用,但往往受到較少關(guān)注。傳統(tǒng)的弱溶劑化電解液(WSE)雖然有利于形成堅(jiān)固的SEI,但會(huì)導(dǎo)致過多的自由溶劑和厚CEI,從而在高工作電壓下不利于界面穩(wěn)定性。因此,本研究提出了一種高溶劑化電解液(HSE),通過生成穩(wěn)定的三元復(fù)合物來固定自由溶劑,并促進(jìn)均勻超薄CEI的生長,從而提高PIBs的電化學(xué)性能。
通過飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜(TOF-SIMS)和冷凍透射電子顯微鏡(cryo-TEM)技術(shù),揭示了特意配位的復(fù)合物是形成機(jī)械穩(wěn)定和富含無機(jī)物CEI的關(guān)鍵,這對(duì)于高性能PIBs具有優(yōu)越的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)。結(jié)合K0.5MnO2正極和軟碳(SC)負(fù)極,實(shí)現(xiàn)了高能量密度(202.3 Wh kg-1)和出色的循環(huán)壽命(500次循環(huán)后92.5%的容量保持率),為PIBs設(shè)定了新的性能基準(zhǔn)。
圖文導(dǎo)讀
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圖1:0.8 M KPF6/EC-DEC、1 M KFSI/TMP和3 M KFSI/TMP三種電解液的配位環(huán)境。
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圖2:三種電解液中KMO正極的電化學(xué)性能。
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圖3:不同電解液中循環(huán)電極的CEI形態(tài)和化學(xué)組成。
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圖4:循環(huán)電極的CEI化學(xué)組成和微觀結(jié)構(gòu)。
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圖5:3 M KFSI/TMP電解液的SC||KMO全電池電化學(xué)性能。
總結(jié)展望
本研究通過設(shè)計(jì)高溶劑化電解液(HSE),成功實(shí)現(xiàn)了在鉀離子電池中形成機(jī)械穩(wěn)定且富含無機(jī)物的CEI。這種電解液通過優(yōu)化的配位環(huán)境,將K+-溶劑配位轉(zhuǎn)變?yōu)镵+-TMP-FSI-復(fù)合物,有利于強(qiáng)陽離子/陰離子相互作用,減少了溶劑分子的自由度。
這種優(yōu)化的CEI不僅提高了K+的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué),還抑制了CEI的溶解,顯著提升了電池的循環(huán)穩(wěn)定性和能量密度。這項(xiàng)工作為鉀離子電池的界面工程提供了新的策略,并為未來高性能能量存儲(chǔ)系統(tǒng)的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。
文獻(xiàn)信息
標(biāo)題:Highly-solvating electrolyte enables mechanically stable and inorganic-rich cathode electrolyte interphase for high-performing potassium-ion batteries
期刊:Advanced Materials
DOI:10.1002/adma.202405184

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