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氫氣(H₂)具有較高的能量密度和環(huán)境友好性，被認(rèn)為是替代不可再生化石燃料的理想能源。電化學(xué)水分解技術(shù)可以利用可再生能源為反應(yīng)提供動力，同時也可以得到高純度的H₂，是一種很有前景的可持續(xù)制H₂的方法。Pt基催化劑由于具有良好的內(nèi)在催化活性而被廣泛應(yīng)用于電催化HER，但是它們的稀缺性和高昂價格限制了其大規(guī)模使用。因此，開發(fā)合適的策略來對Pt基催化劑進行修飾改性以進一步提高其活性和減少質(zhì)量負載對于HER的實際應(yīng)用具有重要意義。

近日，中山大學(xué)王毅和Jia Hao等利用Pt⁴⁺離子和多巴胺(PDA)修飾連接有巰基(-SH)的SBA-15，隨后在還原氣氛下煅燒以將Pt⁴⁺離子還原為金屬形式并將PDA轉(zhuǎn)化為碳載體，最后用HF除去SBA-15模板劑得到S摻雜的有序介孔碳負載Pt催化劑(Pt/OMCSH)。

-SH基團在控制Pt納米粒子的大小方面起著關(guān)鍵作用，因為它能有效地抑制奧斯瓦爾德熟化效應(yīng)和Gibbs-Thomson效應(yīng)；同時它助于在超細Pt納米粒子和S摻雜的碳載體之間建立強烈的金屬-載體相互作用。

理論計算表明，碳載體中S雜原子的存在不僅優(yōu)化了Pt的電子結(jié)構(gòu)以提高其效能，而且還通過強烈的金屬-載體相互作用阻止了超細Pt納米粒子的分離和聚集，增強了材料的穩(wěn)定性。因此，在堿性條件下，制備的Pt/OMCSH催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的HER過電位僅為15.4 mV，優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑。

此外，Pt/OMCSH在酸性條件下也顯示良好的HER活性，其僅需12.5 mV的過電位就能產(chǎn)生10 mA cm^?2的電流密度，并能夠在該電流密度下連續(xù)穩(wěn)定運行24小時，顯示出優(yōu)異的實際應(yīng)用潛力。綜上，該項工作強調(diào)了金屬-載體的相互作用在提高反應(yīng)活性和穩(wěn)定性方面的重要作用，對于設(shè)計高效的HER催化劑具有指導(dǎo)意義。

Rational design of ultrafine Pt nanoparticles with strong metal-support interaction for efficient hydrogen evolution. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202403467

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