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?喬世璋Nat. Nanotech.：過(guò)渡金屬/碳納米復(fù)合電催化劑實(shí)現(xiàn)高功率鋰||硫電池

Li||S電池具有高的能量密度，但其功率密度較低，限制了其在快充場(chǎng)景中的應(yīng)用。在Li||S電池的硫還原反應(yīng)（SRR）中，電催化劑的活性通常用火山圖表示用以描述特定的熱力學(xué)趨勢(shì)。但是，目前缺乏大電流密度下SRR動(dòng)力學(xué)趨勢(shì)的描述方法，從而限制了開(kāi)發(fā)高功率Li||S電池的可能性。

在此，阿德萊德大學(xué)喬世璋團(tuán)隊(duì)以一系列石墨烯基過(guò)渡金屬催化劑為例（Fe、Co、Ni、Cu、Zn），依據(jù)勒夏特列原理首次提出了SRR反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)趨勢(shì)。研究發(fā)現(xiàn)：SRR的動(dòng)力學(xué)隨著催化劑表面多硫化鋰濃度的增加而提升，動(dòng)力學(xué)電流（J）和多硫化鋰濃度（C）之間對(duì)數(shù)比值的一階導(dǎo)數(shù)（dlogJ / dlogC）與充放電速率（V）呈現(xiàn)線(xiàn)性關(guān)系。通過(guò)同步輻射X射線(xiàn)吸收光譜測(cè)量和分子軌道理論計(jì)算，研究證明了催化劑的反鍵軌道占據(jù)率決定了多硫化物的濃度。

因此，可以通過(guò)調(diào)節(jié)軌道占據(jù)來(lái)改善各種金屬催化劑的SRR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。同時(shí)，利用所建立的動(dòng)力學(xué)趨勢(shì)，該工作設(shè)計(jì)了一種納米復(fù)合CoZn/碳催化劑，并將其用于Li||S電池的正極中。相應(yīng)的Li||S電池在高硫面載（5 mg cm^-2）、貧電解液（E/S = 4.8）、高電流密度（8.0 C）的條件下實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定循環(huán)，體現(xiàn)出超高的功率密度26120 W kg_S^-1，可以使得鋰-硫電池在5分鐘之內(nèi)完成充放電。

圖1. SRR動(dòng)力學(xué)趨勢(shì)的構(gòu)建

總之，該工作研究了Li||S電池的SRR動(dòng)力學(xué)趨勢(shì)，并考慮了勒夏特列原理。作者表明，增加多硫化物濃度有助于更快的SRR動(dòng)力學(xué)，在此過(guò)程中，J和C之間的對(duì)數(shù)比的一階導(dǎo)數(shù)隨V單調(diào)增加。因此，可以通過(guò)使用催化劑和增加多硫化物濃度來(lái)提高SRR動(dòng)力學(xué)。此外，作者通過(guò)原位光譜、基于同步輻射的分析、理論計(jì)算和電化學(xué)測(cè)量對(duì)此進(jìn)行了驗(yàn)證。作者證明了多硫化物濃度由催化劑的反鍵軌道占據(jù)確定，通過(guò)調(diào)節(jié)催化劑的軌道占據(jù)可以改善SRR動(dòng)力學(xué)。

基于SRR動(dòng)力學(xué)趨勢(shì)，作者設(shè)計(jì)了一個(gè)由碳材料和CoZn二元團(tuán)簇組成的納米復(fù)合電催化劑。該催化劑在高硫負(fù)載和低電解質(zhì)條件下，使Li||S扣式電池在8C（即13.4A/gS）的條件下循環(huán)1,000次具有高容量保持率和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該工作表明，SRR動(dòng)力學(xué)的基礎(chǔ)研究對(duì)設(shè)計(jì)各種納米復(fù)合催化劑以實(shí)現(xiàn)Li||S電池系統(tǒng)的高功率性能至關(guān)重要。

圖2. 高功率密度鋰-硫電池的性能

Developing high-power Li||S batteries via transition metal/carbon nanocomposite electrocatalyst engineering,?Nature Nanotechnology?2024 DOI: 10.1038/s41565-024-01614-4

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