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第一作者：Huilin Cui

通訊作者：支春義，梁國進(jìn)

通訊單位：香港城市大學(xué)，中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院

論文速覽

本論文探討了醌基電極材料在水系儲能中的應(yīng)用前景，尤其是其高理論比容量和高倍率性能。研究團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)，質(zhì)子的存儲方式及其對醌電極電化學(xué)性能的影響尚未明確。

通過深入研究，揭示了質(zhì)子存儲可以決定烯醇轉(zhuǎn)化的產(chǎn)物以及有機(jī)電極的電化學(xué)穩(wěn)定性。特別是，質(zhì)子傾向于與原型芘-4,5,9,10-四酮（PTO）陰極配位，通過調(diào)節(jié)電解液中的質(zhì)子濃度，可以改善其工作電位和循環(huán)穩(wěn)定性。

此外，使用硫酸鋁作為pH緩沖劑，可以將Zn||PTO電池的能量密度從242.8提高到284.6 Wh kg^?1。本研究強(qiáng)調(diào)了基于烯醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)的有機(jī)電極的質(zhì)子存儲，并提高了它們的電化學(xué)性能。

圖文導(dǎo)讀

圖1：PTO電極在電解液中可能與有機(jī)羰基配位的離子，以及使用2 M ZnSO₄電解液對PTO陰極進(jìn)行離子存儲行為的研究。

圖2：PTO電極在緩沖電解液中的Pourbaix圖（電位與pH值），以及不同質(zhì)子濃度下PTO的電位、容量統(tǒng)計圖和恒流充放電曲線。

圖3：PTO電極在2 + 0和2 + 2電解液中的循環(huán)伏安曲線、恒流充放電曲線、倍率性能和循環(huán)性能。

圖4：PTO在2 + 2電解液中的反應(yīng)機(jī)理。

圖5：Zn||PTO全電池在2 + 0和2 + 2電解液中的電化學(xué)性能。

總結(jié)展望

本研究通過電化學(xué)表征和EQCM-D測試，清晰地展示了PTO陰極中質(zhì)子和Zn²⁺的配位行為，并揭示了質(zhì)子存儲對電化學(xué)性能的影響。電解液中高濃度質(zhì)子的引入，通過推動PTO烯醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)，形成更穩(wěn)定的PTOH₄結(jié)構(gòu)，從而實現(xiàn)了更高的電位、更好的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。

通過使用Al₂(SO₄)₃作為電解液pH緩沖劑，不僅穩(wěn)定了質(zhì)子濃度，還有效防止了Zn陽極的析氫、枝晶生長和其他副反應(yīng)。優(yōu)化后的Zn||PTO電池在5000個循環(huán)后仍能保持93%的容量，且每循環(huán)的容量衰減率低至0.0013%，并提供了284.6 Wh kg^?1的能量密度。結(jié)合對有機(jī)電極存儲機(jī)制的進(jìn)一步闡明，這項工作為提升有機(jī)電極材料的性能提供了指導(dǎo)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Regulating Protons to Tailor the Enol Conversion of Quinone for High-Performance Aqueous Zinc Batteries

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c03223

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