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鄭大JACS：Ru原子陣列上氧自由基偶聯(lián)，實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定酸性水氧化

質(zhì)子交換膜水電解槽(PEMWE)能夠驅(qū)動(dòng)酸性介質(zhì)中的水分解，因此被視為未來(lái)綠色氫經(jīng)濟(jì)發(fā)展的重要設(shè)備。PEM電解槽中涉及四電子/四質(zhì)子轉(zhuǎn)移的OER動(dòng)力學(xué)緩慢，通常需要應(yīng)用大的過(guò)電位來(lái)驅(qū)動(dòng)水分解，其限制了PEM電解槽的總體能量利用效率。RuO₂是酸性O(shè)ER基準(zhǔn)電催化劑，該催化劑的高OER活性與其在氧化中間體連續(xù)吸附/解吸過(guò)程中對(duì)氧化還原態(tài)的有效調(diào)控有關(guān)。

然而，在OER反應(yīng)過(guò)程中，Ru原子會(huì)發(fā)生氧化產(chǎn)生水溶性RuO₄^2-物種，導(dǎo)致電催化劑的穩(wěn)定性差和性能損失。因此，這促使人們尋找合理的方法來(lái)改進(jìn)Ru基電催化劑用于高效和穩(wěn)定催化酸性O(shè)ER，但這仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

近日，鄭州大學(xué)盧思宇課題組成功構(gòu)建了一種新型OER電催化劑，該催化劑由Co₃O₄載體和周期性排列的Ru原子陣列組成(Ru array-Co₃O₄)。原位光譜表征和理論計(jì)算表明，在組裝的Ru原子陣列上形成關(guān)鍵Ru-O*-O*-Ru中間體是熱力學(xué)有利的，優(yōu)化的電子環(huán)境通過(guò)OPM促進(jìn)O₂的析出，而不是通過(guò)傳統(tǒng)的AEM產(chǎn)生OOH*物種。

通過(guò)這種方法，避免了OER期間的標(biāo)度關(guān)系限制，提高了OER活性。具體而言，與RuO₂相比，Ru陣列Co₃O₄具有較短的Ru-Ru和較長(zhǎng)的Ru-O鍵，這有利于通過(guò)橋聯(lián)Ru-O*-O*-Ru中間體進(jìn)行O*偶聯(lián)形成O₂；此外，Ru原子陣列中Ru 4d-O 2p雜化減少，Ru-O共價(jià)性減弱，從而抑制了OER過(guò)程中晶格氧的參與，因此，在工作條件下氧空位的產(chǎn)生和Ru物種的溶解都受到抑制，極大地提高了電催化劑的穩(wěn)定性。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，在酸性條件下，Ru array-Co₃O₄催化劑達(dá)到10 mA cm^-2電流密度所需的過(guò)電位僅為160 mV，并且在該電流密度下的TOF為7.7 s^-1。更重要的是，Ru array-Co₃O₄在連續(xù)運(yùn)行1500小時(shí)內(nèi)的降解速率為0.07 mV h^-1，電解質(zhì)中Ru溶解度為0.066 μmol L^-1，優(yōu)于大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的酸性O(shè)ER電催化劑。

此外，將Ru array-Co₃O₄擴(kuò)展到PEMWE時(shí)，僅需1.63 V的電壓就能產(chǎn)生10 mA cm^-2的電流密度，并且在100小時(shí)測(cè)試期間沒(méi)有發(fā)生顯著的活性衰減?？偟膩?lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作揭示了Ru array-Co₃O₄在酸性介質(zhì)催化OER的機(jī)制，為設(shè)計(jì)或是改性酸性O(shè)ER電催化劑提供了理論指導(dǎo)。

Oxygen radical coupling on short-range ordered Ru atom arrays enables exceptional activity and stability for acidic water oxidation. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c13248

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