第一作者：王海燕，王爽，劉世達(dá)

通訊作者：郭新聞、聶小娃、侯栓弟、劉世達(dá)

通訊單位：大連理工大學(xué)、中國(guó)石化大連石油化工研究院

論文速覽

多組分氧化物是多相催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，各組分之間的界面在氧化過(guò)程中起著重要作用。然而，關(guān)于多相界面如何影響催化過(guò)程的基本原理，在很大程度上仍然是未被探索的領(lǐng)域。

本論文研究了多組分氧化物在多相催化中的獨(dú)特作用，特別是不同組分之間的界面在氧化過(guò)程中的重要性。研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)化學(xué)還原方法設(shè)計(jì)了一種獨(dú)特的MnCoO_x催化劑結(jié)構(gòu)，用于乙烷氧化。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，通過(guò)調(diào)控Mn/Co比例或退火條件，可以操縱MnO₂-Mn_xCo_3-xO₄界面，顯著提高催化劑在乙烷氧化中的性能。該催化劑在潮濕條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性，能夠持續(xù)高達(dá)1000 h。研究揭示了MnO₂和Mn_xCo_3-xO₄之間的協(xié)同效應(yīng)，為合理設(shè)計(jì)高效烷烴氧化催化劑提供了寶貴的見(jiàn)解。

圖文導(dǎo)讀

圖1：合成MnCoO_x催化劑的結(jié)構(gòu)分析。

圖2：MnCoO_x-0.5催化劑對(duì)乙烷氧化的催化性能。

圖3：MnCoO_x催化劑的微觀結(jié)構(gòu)表征。

圖4：MnO₂-MnCo₂O₄界面在乙烷氧化中的作用。

圖5：MnO₂-MnCo₂O₄界面在乙烷氧化中的性質(zhì)。

圖6：MnCoO_x-0.5催化劑上乙烷氧化的機(jī)理研究。

總結(jié)展望

本研究開(kāi)發(fā)了一種新型的MnCoO_x催化劑，其在乙烷氧化中表現(xiàn)出了超越所有已知非貴金屬催化劑的特定反應(yīng)速率，并且在潮濕條件下具有長(zhǎng)達(dá)1000 h的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

通過(guò)化學(xué)還原合成方法，利用Mn與O的強(qiáng)親和力，在氧化豐富的環(huán)境中形成MnO₂域，構(gòu)建了MnO₂和Mn_xCo_3-xO₄之間的界面。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，乙烷在MnO₂-Mn_xCo_3-xO₄界面上的吸附/活化和晶格氧的遷移性顯著增強(qiáng)，這是催化劑在乙烷氧化中表現(xiàn)出色的主要原因。本研究為通過(guò)界面工程調(diào)控組分的配位環(huán)境及其電子轉(zhuǎn)移能力提供了有效的策略。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Redox-induced controllable engineering of MnO₂-Mn_xCo_3-xO₄ interface to boost catalytic oxidation of ethane

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48120-8