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設計并開發(fā)有效的2e^?轉(zhuǎn)移電催化劑(O₂+ 2H₂O+2e^?→H₂O₂+2OH^?)為H₂O₂的生產(chǎn)開辟了新的途徑。一般來說，H₂O₂的選擇性形成取決于在ORR過程中維持O-O鍵的能力，從而防止OH^?的形成，這就要求目標催化劑具有特定的幾何結(jié)構(gòu)。其中，在一個組裝體中利用惰性原子分離出4e^?ORR活性原子是選擇性產(chǎn)生H₂O₂的有效策略。這是因為分離的活性位點有利于O₂的Pauling型吸附，這將實現(xiàn)O=O雙鍵的部分切割和單個O-O鍵的保留，從而在ORR過程中產(chǎn)生H₂O₂而不是H₂O/OH^?。但是，這一過程通常是復雜的，并且只產(chǎn)生少量的孤立中心。

近日，香港理工大學黃海濤課題組選擇鈮酸銀(AgNbO₃)作為模型材料來研究其在H₂O₂生產(chǎn)中的選擇性和活性，并證實了具有由角共享的BO₆八面體包圍的A位陽離子和兩個相鄰的A位原子的長分離結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦可以用作平臺來構(gòu)建隔離的活性位點用于堿性H₂O₂的產(chǎn)生。與目前流行的分離活性中心策略(如納米合金和SAC)相比，所研究的AgNbO₃催化劑不僅具有通過2e^–ORR路線生產(chǎn)H₂O₂良好的活性和選擇性，而且具有合成簡便和規(guī)?；a(chǎn)的優(yōu)點。

此外，原位SEM和原位TEM表征揭示了表面Ag物種演化(Ag NPs與孤立Ag位點)與ORR路線之間的相關性：與表面含有稀Ag NPs的AgNbO₃相比，表面含有致密Ag NPs的AgNbO₃具有更高的4e^–ORR活性和更低的2e^–ORR選擇性；含有新鮮表面的AgNbO₃表現(xiàn)出更接近于純2e^–轉(zhuǎn)移路徑的ORR行為。

研究人員在流動池中評估了AgNbO₃在1.0 M KOH溶液中和高電流下的H₂O₂產(chǎn)生性能(在250 mA的固定電流下反應72 h，每24 h為一個周期)。在前12小時，H₂O₂的濃度隨著時間的延長線性增加，H₂O₂生成速率為0.085 mol L^-1 h^-1；隨后的12 h，H₂O₂的生成速率下降到0.083 mol L^-1 h^-1，而H₂O₂的法拉第效率在前12 h為91.12%，最后12 h為89.78%。

值得注意的是，在長期穩(wěn)定性測試后AgNbO₃的結(jié)構(gòu)保持良好，表明其具有優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性?？偟膩碚f，該項工作證實了將鈣鈦礦作為一個平臺來創(chuàng)造孤立的活性位點的可行性，為其在更多領域的潛在應用鋪平了道路。。

Isolated active sites in perovskite lattice for efficient production of hydrogen peroxide. Matter, 2024. DOI: 10.1016/j.matt.2024.04.015

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港理工Matter：鈣鈦礦晶格中隔離位點起大作用，促進電合成H2O2

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