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化學(xué)所萬(wàn)立駿院士/郭玉國(guó)/石吉磊，最新JACS：NCM622能量密度達(dá)1070Wh/kg！

第一作者：Xin-Hai Meng

通訊作者：萬(wàn)立駿、郭玉國(guó)、石吉磊

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所

論文速覽

本工作主要研究了富鎳正極材料在鋰離子電池中的應(yīng)用，尤其是如何通過(guò)擴(kuò)展電壓窗口來(lái)實(shí)現(xiàn)過(guò)化學(xué)計(jì)量的鋰存儲(chǔ)，從而顯著提高電池的容量和能量密度。研究發(fā)現(xiàn)，通過(guò)將LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂的放電截止電壓設(shè)置為1.4V，可以實(shí)現(xiàn)393mAh g^?1的極高容量和1070Wh kg^?1的能量密度。

然而，相變過(guò)程會(huì)導(dǎo)致快速的容量衰減，并且相關(guān)的結(jié)構(gòu)演變鮮為人知，這限制了這一特性的利用。通過(guò)深入研究，作者發(fā)現(xiàn)過(guò)鋰化相變是自限性的，并且隨著循環(huán)的進(jìn)行，會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)楣倘荏w反應(yīng)，從而使正極退化速度減慢。這一現(xiàn)象歸因于過(guò)鋰化誘導(dǎo)的豐富的過(guò)渡金屬離子遷移到鋰層中，允許超化學(xué)計(jì)量的Li⁺插入晶體而不改變O3框架。

基于此發(fā)現(xiàn)，通過(guò)簡(jiǎn)單的充放電協(xié)議進(jìn)一步提高了寬電位循環(huán)穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作為傳統(tǒng)層狀正極材料中的過(guò)化學(xué)計(jì)量Li⁺存儲(chǔ)行為提供了深入的見(jiàn)解，并為開(kāi)發(fā)高能量電池開(kāi)辟了新的途徑。

圖文導(dǎo)讀

圖1：LiNiO₂和Li₂NiO₂晶體模型的示意圖。

圖2：在第一次和第二次放電和充電期間通過(guò)原位XRD獲得的(003)和(101)峰的變化，以及從Rietveld精修得到的O3相的相應(yīng)原位晶格參數(shù)。

圖3：過(guò)鋰化過(guò)程中的晶格變化示意圖。

圖4：第十次循環(huán)中NCM622在1.4至4.3V之間的充放電曲線，第十次1.4V放電的XRD圖譜，HAADF-STEM圖像及其相應(yīng)的FFT，以及在黃色虛線正方形區(qū)域的原子強(qiáng)度剖面。EELS光譜比較了第一次和第十次1.4V放電的正極的Mn、Co和Ni L-edges 。

圖5：在第一次和第十次放電過(guò)程中，通過(guò)XRD圖譜獲得的4.3V、2.8V和1.4V樣品的(003)峰區(qū)域和晶胞體積變化。低電壓激活充放電協(xié)議，以及在1.4至4.3V之間以0.2C循環(huán)的NCM622的循環(huán)性能，以及在1.4至4.3V之間以0.2C循環(huán)的NCM622的能量密度變化。

總結(jié)展望

本研究探索了在擴(kuò)展電壓窗口下利用可逆的過(guò)化學(xué)計(jì)量鋰存儲(chǔ)來(lái)開(kāi)發(fā)高容量正極材料的可能性。通過(guò)大量陽(yáng)離子遷移在重復(fù)過(guò)鋰化過(guò)程中積累，證明了NCM622和Li₂NCM622之間的相變是自限性的，這些遷移的過(guò)渡金屬離子占據(jù)了鋰位點(diǎn)，支撐了O3框架的穩(wěn)定性。

重排后的O3層狀結(jié)構(gòu)可以通過(guò)橫向晶格拉伸來(lái)容納額外的鋰離子，而無(wú)需相變，從而實(shí)現(xiàn)了更穩(wěn)定的寬電位窗口下的正極循環(huán)。為了減輕由于相變和高度脫鋰狀態(tài)下c軸突降引起的早期快速衰減，同時(shí)確保結(jié)構(gòu)重排過(guò)程，作者提出了一種初步的低電壓激活策略，并最終證實(shí)了其穩(wěn)定效果。

未來(lái)，通過(guò)元素?fù)诫s、表面涂層、微觀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)等改性策略，研究者相信可以進(jìn)一步提高循環(huán)穩(wěn)定性。本工作提供了對(duì)傳統(tǒng)層狀過(guò)渡金屬氧化物的化學(xué)計(jì)量限制被打破時(shí)結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的全面理解，并展示了開(kāi)發(fā)高容量正極的另一條可行途徑。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Self-Limiting Phase Transition Enabling Reversible Overstoichiometric Li Storage in Ni-Rich Cathodes

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c04756

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/05/17/3dd1433fd4/

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