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戴正飛/瞿永泉Nano-Micro Letters：低含量Ni共價(jià)鍵合黑磷納米片，實(shí)現(xiàn)電子重分布用于高效水分解

作為二維(2D)材料中的新興成員，剝離的黑磷納米片(BP NSs，≤10層)可用作高效的析氧反應(yīng)(OER)的電催化劑。BP NSs存在大量的表面孤對(duì)p-電子(p-e^?)，其為含氧物種(OH*、O*和OOH*)提供了有利的化學(xué)吸附位點(diǎn)，但它也會(huì)使BP容易被氧化，特別是在具有高陽(yáng)極電位的強(qiáng)氧化環(huán)境下。

此外，BP大的氫吸附能(> 1eV)再次限制了其在析氫反應(yīng)(HER)以及整體水分解(OWS)中的應(yīng)用。通過(guò)與Lewis酸共價(jià)功能化可以鈍化BP暴露的孤對(duì)p-e^?，共價(jià)鍵的形成導(dǎo)致電子在催化劑表面的重新分布，從而通過(guò)配體效應(yīng)改變活性位點(diǎn)的局部電子結(jié)構(gòu)。因此，這些共價(jià)修飾策略在提高BP的電催化性能方面具有重要的潛力。

近日，西安交通大學(xué)戴正飛和西北工業(yè)大學(xué)瞿永泉等利用低含量的Ni共價(jià)鍵合BP NSs，成功制備出BP基雙功能水分解電催化劑(Ni-BP-x)。原位光譜表征和理論計(jì)算表明，與BP相比，Ni-BP-x的帶隙(E_g)降低，表明引入Ni后BP的電導(dǎo)率顯著增強(qiáng)；此外，極化的p-Ni共價(jià)鍵能夠使電子在界面間重新分布，從而發(fā)生從Ni到BP NSs的電子轉(zhuǎn)移，這使Ni-BP-x具有優(yōu)化的速率控制步驟(RDS)能壘、氫吸附自由能、H₂O解離能和增強(qiáng)的化學(xué)穩(wěn)定性。

電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，Ni含量?jī)H為1.5 wt%的Ni-BP-6催化劑在1.0 M KOH電解液中，10 mA cm^?2電流密度下的OER和HER過(guò)電位分別為230和136 mV，并且表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。此外，利用該催化劑作為陰極和陽(yáng)極組裝的水電解槽僅需1.605 V的電池電壓就能產(chǎn)生10 mA cm^?2的電流密度，并且在連續(xù)運(yùn)行50小時(shí)后性能仍保持初始值的97%，優(yōu)于大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)達(dá)到水分解催化劑。

綜上，該項(xiàng)研究證實(shí)了Ni功能化的BP是一種良好的電催化全解水候選材料，同時(shí)為構(gòu)建金屬輕量化的經(jīng)濟(jì)型電催化劑提供了有效的策略。

Covalently bonded Ni sites in black phosphorene with electron redistribution for efficient metal-lightweighted water electrolysis. Nano-Micro Letters, 2024. DOI: 10.1007/s40820-024-01331-6

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