第一作者：Fan He, Mingyang Hou

通訊作者：陳宇、YongMan Choi

通訊單位：華南理工大學

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可逆質(zhì)子陶瓷電化學電池（R-PCECs）的高效空氣電極可以優(yōu)化緩慢的氧還原和水氧化反應（ORR/WOR）。本文中，作者報道了一種新型復合物材料，即高熵Ce_0.2Ba_0.2Sr_0.2La_0.2Ca_0.2CoO_3-δ（CBSLCC），其可以自發(fā)自組裝成由缺陷Ce_0.2-yBa_0.2Sr_0.2-xLa0.2-xCa_0.2CoO_3-δ（CD-CBSLCC）、CeO₂和La_0.5Sr_0.5CoO_3-δ（LSC）組成的三相電催化劑。

機理研究表明，氧還原反應可能在整個空氣電極表面發(fā)生，隨后優(yōu)先在CD-CBSLCC或附近形成水。CeO₂相能夠提供或消耗質(zhì)子，以促進R-PCECs中的析氧/還原（OER/ORR）動力學。

所開發(fā)的電極在燃料電池和電解池的雙重模式下展現(xiàn)出創(chuàng)紀錄的電化學性能，在600 °C時峰值功率密度達到1.66 W cm^-2，在1.3 V和600 °C時電流密度達到-1.76 A cm^-2。優(yōu)異的操作穩(wěn)定性（燃料電池在600 °C下200 h，電解池在600 °C下200 h，以及在550 °C下548 h的可逆循環(huán)）為實現(xiàn)R-PCECs的商業(yè)化邁出了有希望且可靠的一步。

圖文導讀

圖1：CBSLCC粉末的理化表征

圖2：CBSLCC復合電極的電化學性能

圖3：帶有CBSLCC復合空氣電極的單電池的電化學性能和耐久性

圖4：DFT計算

總結(jié)展望

綜上所述，CBSLCC復合物作為R-PCECs的空氣電極，展現(xiàn)了在較低溫度下優(yōu)越的電化學活性。三相異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有多功能性，可以有效增強R-PCECs在濕潤空氣下ORR和OER的活性。

在600 °C時實現(xiàn)了1.66 W cm^-2的燃料電池性能、在1.3 V和600 °C時的-1.76 A cm^-2的高電流密度。此外，當CBSLCC作為R-PCEC的空氣電極時，在燃料電池和電解模式下都顯示出了200 h的穩(wěn)定性。

機理分析驗證了ORR可能發(fā)生在整個CBSLCC復合物表面，而氫氧化可能發(fā)生在CD-CBSLCC上或其附近。本研究中高熵和自組裝的策略帶來了出色的潛力，可以普遍應用于存在或必要的水蒸氣的非均相催化領(lǐng)域。

文獻信息

標題：Phase segregation of a composite air electrode unlocks the high performance of reversible protonic ceramic electrochemical cells

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D4EE01608D