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第一作者：Yan Li

通訊作者：施劍林，陳立松，魏新發(fā)

通訊單位：中科院上海硅酸鹽研究所、華東師范大學(xué)、中國(guó)科學(xué)院青島生物能源與過(guò)程研究所、

論文速覽

在水分解中用熱力學(xué)有利的甘油氧化反應(yīng)(GOR)代替析氧反應(yīng)提供了一種有希望的方法來(lái)生產(chǎn)除氫氣之外的高價(jià)值化學(xué)品，然而，該方法的缺點(diǎn)是最受歡迎和增值的C₃產(chǎn)品的選擇性特別低，并且GOR的電流密度仍然不令人滿意。

本論文研究了一種新型蜂窩狀PtAu合金催化劑，用于高效電催化甘油氧化升級(jí)為C₃化學(xué)品，并與氫氣生產(chǎn)耦合。

研究發(fā)現(xiàn)，由于Pt和Au的合金效應(yīng)，該催化劑在0.4 V vs RHE的低電位下即可提供30 mA cm^-2的電流密度，并且在1.6 V vs RHE下實(shí)現(xiàn)了高達(dá)921.5 mA cm^-2的電流密度，同時(shí)保持了62%的C₃產(chǎn)品選擇性。實(shí)驗(yàn)和理論研究表明，Au和Pt在原子水平上的合金化顯著促進(jìn)了電極表面OH^–物種的吸附，降低了甘油氧化反應(yīng)的能壘。

同時(shí)，甘油的吸附構(gòu)型在決定產(chǎn)品類型中起著關(guān)鍵作用，優(yōu)化后的構(gòu)型避免了C-C鍵斷裂產(chǎn)生C₂和C₁化學(xué)品（尤其是有毒的CO），從而將甘油電氧化產(chǎn)品升級(jí)為C₃產(chǎn)品。本研究為將甘油轉(zhuǎn)化為C₃化學(xué)品提供了一種高性能的hp-PtAu/NF合金電催化劑，并為提高性能提供了機(jī)理見(jiàn)解，為從甘油氧化中同時(shí)電催化生產(chǎn)H₂和附加值C₃化學(xué)品提供了一條節(jié)能且有前景的途徑。

?圖文導(dǎo)讀

圖1：PtAu合金的成功合成及其形貌特征。

圖2：hp-PtAu/NF電極在不同條件下的LSV曲線、不同催化劑的LSV曲線、hp-PtAu/NF在不同電位下的甘油轉(zhuǎn)化率和C₃選擇性、不同電位下Pt/NF、hp-PtAu/NF和Au/NF催化劑的甘油轉(zhuǎn)化率和C₃選擇性比較、hp-PtAu/NF在不同電位下的電化學(xué)原位FTIR譜圖、電催化甘油氧化生成C₃化學(xué)品的反應(yīng)途徑。

圖3：hp-PtAu/NF、Au/NF和Pt/NF在含甘油的1 M KOH溶液中的Bode圖、在GOR過(guò)程中的R_ct值擬合、不同KOH濃度下的性能、不同甘油濃度下的性能。

圖4：hp-PtAu/NF和Pt/NF在不同電位下的電化學(xué)原位拉曼光譜、PtAu合金和純Pt電極上的OH*的吉布斯自由能、甘油分子在hp-PtAu/NF和Pt/NF表面的吸附構(gòu)型示意圖。

圖5：Pt₁Au₁/NF陰極在有無(wú)甘油添加條件下的LSV曲線、Pt₁Au₄/NF || Pt₁Au₁/NF電池在不同電解液中的LSV曲線、恒定電壓電解條件下甘油及其氧化產(chǎn)物的濃度隨時(shí)間變化、整體電解過(guò)程中氫氣的GC測(cè)量量和相應(yīng)的法拉第效率。

總結(jié)展望

本文通過(guò)開(kāi)發(fā)蜂窩狀PtAu合金催化劑，實(shí)現(xiàn)了甘油電催化升級(jí)為C₃化學(xué)品的同時(shí)生產(chǎn)氫氣。該催化劑展現(xiàn)了優(yōu)異的電催化性能，特別是在低電位下即可達(dá)到高電流密度，并且在較高電位下保持了高C₃產(chǎn)品選擇性。

這項(xiàng)工作不僅提供了一種高效的電催化劑，還深入理解了合金催化劑在甘油氧化反應(yīng)中的吸附調(diào)制機(jī)制，為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)新型電催化劑提供了重要的理論和實(shí)驗(yàn)依據(jù)。未來(lái)的工作可以進(jìn)一步優(yōu)化催化劑結(jié)構(gòu)，提高其在工業(yè)應(yīng)用中的性能和穩(wěn)定性。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：PtAu alloying-modulated hydroxyl and substrate adsorptions for glycerol electrooxidation to C3 products

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D4EE00485J

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/05/15/1e95dc654c/

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