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?浙大/西交ACS Catal.: 調(diào)控ZnO1-x/Cu中氧空位產(chǎn)生，實(shí)現(xiàn)CO2穩(wěn)定轉(zhuǎn)化為甲醇

近年來(lái)，Cu基催化劑在CO₂加氫反應(yīng)中得到了廣泛的研究，特別是Cu/ZnO/Al₂O₃催化劑能夠有效催化CO₂加氫合成甲醇。然而，活性中心的化學(xué)性質(zhì)一直存在爭(zhēng)議，這阻礙了先進(jìn)催化劑的合理設(shè)計(jì)，甲醇的高選擇性生產(chǎn)仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。一般來(lái)說(shuō)，這一領(lǐng)域的爭(zhēng)論主要圍繞CuZn合金或是Cu/ZnO界面在CO₂加氫反應(yīng)中起主導(dǎo)作用。

最近，隨著與反應(yīng)條件(即高壓)相關(guān)的表征技術(shù)的發(fā)展，人們逐漸認(rèn)識(shí)到反應(yīng)是在反應(yīng)期間消耗氧空位(V_O)的界面位點(diǎn)進(jìn)行的。因此，具有豐富氧空位的催化劑可以提高催化反應(yīng)活性，但是在催化劑制備過(guò)程中，極難控制材料上氧空位濃度。此外，由于結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系研究的復(fù)雜性，對(duì)氧空位在CO₂加氫反應(yīng)中的作用也缺乏深入的認(rèn)識(shí)。

近日，浙江大學(xué)謝鵬飛和西安交通大學(xué)蘇亞瓊等采用球磨法制備了一系列ZnO_1-x/Cu催化劑，通過(guò)調(diào)整輸入的機(jī)械能，實(shí)現(xiàn)了ZnO_1-x與Cu之間強(qiáng)的界面相互作用，從而可控地產(chǎn)生了豐富的氧空位。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，氧空位較高的ZnO_1-x/Cu-100催化劑具有優(yōu)異的CO₂加氫性能，在240 °C下的甲醇收率為1.2 g_MeOH g^-1 h^-1，選擇性大于90%；并且在連續(xù)反應(yīng)300 h后活性損失不大，反應(yīng)后催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)仍保持良好，表明ZnO_1-x/Cu-100催化劑具有優(yōu)異的反應(yīng)穩(wěn)定性。

一系列表征結(jié)果和理論計(jì)算表明，CO₂活化和加氫步驟是整個(gè)反應(yīng)過(guò)程的速率決定步驟，而不是H₂活化；同時(shí)，高的機(jī)械能導(dǎo)致具有豐富ZnO_1-x/Cu界面的催化劑的化學(xué)勢(shì)增加，產(chǎn)生更多的氧空位；氧空位的存在促進(jìn)了CO₂活化形成*HCOO物種，并顯著降低了*HCOO轉(zhuǎn)化為*H₂COO的能壘，進(jìn)而提升了CO₂加氫制甲醇的活性和選擇性。

綜上，該項(xiàng)工作結(jié)合實(shí)驗(yàn)和計(jì)算揭示了Cu/ZnO_1-x界面中心對(duì)改善催化性能的關(guān)鍵作用，這為研究其他催化劑活性的中心和設(shè)計(jì)更高效的催化劑提供了有效的指導(dǎo)。

Revealing the dynamics of oxygen vacancy in ZnO_1–x/Cu during robust methanol synthesis from CO₂. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01648

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