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三單位聯(lián)合JACS：鈉電中P2型正極材料層間陽離子有序性對(duì)鈉傳輸?shù)挠绊? /></section>
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鈉離子電池（SIBs）由于其豐富的元素資源，被認(rèn)為是一種有前途的電化學(xué)存儲(chǔ)技術(shù)。在SIBs的正極材料中，層狀過渡金屬氧化物（LTMOs）因其密集的結(jié)構(gòu)和高氧化還原電位而被廣泛研究。其中，P2結(jié)構(gòu)（空間群P63/mmc）因其快速的Na⁺傳輸特性而受到關(guān)注。

在此，博伊西州立大學(xué)熊暉，加州大學(xué)Shyue Ping Ong，橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室Naresh C. Osti等人詳細(xì)探討了P2型正極材料Na_0.67?xLiyNi_0.33?zMn_0.67+zO₂（PNNMO）在鈉離子電池中的電化學(xué)性能，特別是層間陽離子的有序性對(duì)鈉離子傳輸特性的影響。

作者通過中子/X射線衍射和密度泛函理論（DFT）計(jì)算發(fā)現(xiàn)鋰摻雜（如Na_2/3Li_0.05Ni_1/3Mn_2/3O₂，簡稱LFN5）可以促進(jìn)ABC型層間鎳/錳有序排列，同時(shí)不破壞鈉離子/空位有序性，并創(chuàng)造出低能量的鋰-錳配位擴(kuò)散通道。此外，通過準(zhǔn)彈性中子散射（QENS）揭示了鈉離子在LFN5中的擴(kuò)散性比PNNMO提高了整整一個(gè)數(shù)量級(jí)，從而在高電流下提高了其容量。

圖1. P2型結(jié)構(gòu)中過渡金屬（TM）層的蜂窩狀有序排列

總之，該工作通過精確控制P2型Na_0.67?xLi_y Ni_0.33?zMn_0.67+zO₂材料中層間陽離子的有序性，可以顯著影響鈉離子的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)和電池的電化學(xué)性能。研究發(fā)現(xiàn)，鋰摻雜（如LFN5樣品）能夠在不破壞鈉離子/空位有序性的前提下，促進(jìn)形成ABCABC型層間過渡金屬（Ni/Mn）有序排列，從而創(chuàng)造出低能量的鋰-錳配位擴(kuò)散通道。這種結(jié)構(gòu)上的優(yōu)化導(dǎo)致了鈉離子擴(kuò)散性的顯著提升，尤其是在高電流密度下，其提高了材料的比容量和倍率性能。

基于此，通過調(diào)節(jié)層間陽離子的有序性，可以作為一種有效的策略來優(yōu)化P2型正極材料的性能。因此，該工作為開發(fā)高功率鈉離子電池提供了新的視角和方法。

圖2. 準(zhǔn)彈性中子散射（QENS）和電化學(xué)測試結(jié)果

Influence of Interlayer Cation Ordering on Na Transport in P2-Type Na0.67–xLiy Ni0.33–zMn0.67+zO2 for Sodium-Ion Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c00869

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三單位聯(lián)合JACS：鈉電中P2型正極材料層間陽離子有序性對(duì)鈉傳輸?shù)挠绊?/h1> 2024年5月14日 上午11:31 ? 頂刊 ? 閱讀 32

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