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電化學-機械耦合對界面和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性提出了巨大的挑戰(zhàn)，但也為從零開始設(shè)計新型全固態(tài)電池創(chuàng)造了新的機會。

在此，中國科學院物理研究所索鎏敏、許榮等人基于空間有限域結(jié)構(gòu)中的固體-固體約束利用鋰化誘導(dǎo)的應(yīng)力來驅(qū)動活性材料的蠕變，從而提高結(jié)構(gòu)的完整性?；诖?，作者使用可蠕變Se材料和一體式剛性離子/電子導(dǎo)電Mo₆Se₈框架制造了蠕變型全固態(tài)正極。

實驗和數(shù)值模擬表明，該正極在改善顆粒間接觸和避免顆粒斷裂方面表現(xiàn)出獨特的能力，從而具有優(yōu)異的電化學性能（在0.5C時超過3000次循環(huán)且其實現(xiàn)了2460Wh/L的高體積能量密度）。

圖1. 蠕變型Se-60MSe正極的結(jié)構(gòu)設(shè)計及性能優(yōu)勢

總之，該工作開發(fā)了一種新型的蠕變型全固態(tài)硒化物合金正極。其通過限制空間框架內(nèi)的體積變化，利用應(yīng)力驅(qū)動蠕變來改善界面接觸并連續(xù)釋放鋰化應(yīng)力。結(jié)果表明，硒在充放電過程中的大量體積應(yīng)變被剛性的Mo₆Se₈框架限制，產(chǎn)生應(yīng)力梯度以誘導(dǎo)Se蠕變，伴隨著內(nèi)部應(yīng)力的釋放和累積后形成的界面。該種優(yōu)化的顆粒間接觸和穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，為長期循環(huán)性能提供了保障。

基于此，蠕變型Se-60MSe正極展現(xiàn)出了2460 Wh/L的高體積能量密度和在0.5 C電流密度下3000個循環(huán)的卓越循環(huán)壽命。因此，大多數(shù)在室溫下易于蠕變的高容量合金電極材料都可以為開發(fā)蠕變型全固態(tài)電極系統(tǒng)鋪平道路。

圖2. 電池性能

Creep-type all-solid-state cathode achieving long life, Nature Communications 2024 DOI: 10.1038/s41467-024-48174-8

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?物理所Nat. Commun.：長壽命蠕變型全固態(tài)電池正極

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